Forskare vid PNNL tar bort ett hölje av mystik kring beteendet hos vissa metallpartiklar i kärnbränsle. Teamets resultat kan förbättra framtida bränsledesigner för mer effektiv och säker produktion av kärnenergi.

I ett nyligen genomfört experiment, forskare kopplade tellurhaltiga partiklar i urandioxidbränsle till den efterföljande bildningen och bristningen av högtrycksgasbubblor. Sprickor kan skada bränslet och dess skyddande yttre skikt som kallas beklädnad. Resultaten beskrivs i ett forskningsdokument som finns på omslaget till 21 mars upplagan av Physical Chemistry Chemical Physics.

Teamets experiment sponsrades av PNNL:s Nuclear Process Science Initiative (NPSI). Forskningen är den senaste i en serie NPSI-finansierade undersökningar som har gett insikter om ädelmetallfas (NMP) partikelbeteende i kärnbränsle under reaktordrift.

En ädel undersökning

Historiskt sett, små NMP-partiklar som hittades i använt kärnbränsle ansågs bestå av fem metaller:rutenium, molybden, palladium, teknetium, och rodium. Några år sedan, NPSI-forskare avslöjade en sjätte metall, tellur.

En efterföljande studie rapporterade också, för första gången, upptäckten av dessa partiklar i bränslets zirkoniumbeklädnad nära gränsytan med bränslet. Från denna upptäckt, forskare antog att sprängande gasbubblor var ansvariga för att partiklarna drevs in i beklädnaden.

"NPSI:s arbete ökar dramatiskt informationen om ädelmetallfaspartiklar, " hävdar Jon Schwantes, en PNNL-kemist. Schwantes leder NPSI:s kärnsäkerhetsforskningsfokus och är huvudförfattare för den senaste tidskriften, "En ny rutt för produktion av icke-diffusionsgasbubblor i använt kärnbränsle:konsekvenser för frigörande av fissionsgas, beklädnad korrosion, och nästa generations bränsledesign."

Från partikel till gasbubbla

För att genomföra det senaste experimentet, Teamet använde ett prov av använt bränsle som bestrålats i en kommersiell reaktor under perioden 1979 till 1992. De använde olika instrument i PNNL:s Radiochemical Processing Laboratory för att karakterisera provet, inklusive scannings- och transmissionselektronmikroskop, båda utrustade med energidispersiv röntgenspektroskopi.

Teamet använde också Oak Ridge Isotope Generation and Depletion Code datorprogrammet för att simulera aktivering och sönderfall av tellurisotoperna i NMP-partiklar över tid. Forskarna jämförde sedan dessa resultat med experimentella mätningar som de tidigare hade publicerat.

För att testa hypotesen om bubbelbrott, teamet använde en enkel fysikkontinuummodell lånad från det ballistiska samhället. Tillvägagångssättet gav en indikation på energin och penetrationen av en partikel när den drevs ut ur bränslet och in i kapslingen efter bubbelbrott.

Teamets arbete, förstärkt av de tidigare NPSI-studierna, ledde till flera viktiga slutsatser:

• I använt bränsle, tellur och palladium är sannolikt de första komponenterna som kombineras och fälls ut, främja bildningen och tillväxten av de andra NMP-partiklarna.
• Inom timmar efter bildandet, telluratomerna sönderfaller till stabilt xenon, så småningom bildar gasbubblor nära NMP-partiklarna.
• Xenongasbubblorna kan nå extremt höga tryck. Inom huvuddelen av bränslet, urandioxid är tillräckligt stark för att innehålla dem.
• Dock, när bubblor bildas inom 5 till 10 mikron från bränsleytan, tryck i bubblan, kombinerat med lokala effekter från strålskador (klyvningsrekyl), kan katastrofalt övermanna uranoxidlagret. Det resulterande bubbelbrottet driver närliggande NMP-partiklar ut ur bränslet och in i den intilliggande kapselytan.

"Dessa resultat har långtgående konsekvenser för den nuvarande förståelsen av beteendet hos fissionsgasatomer inom bestrålat kärnbränsle, " säger Schwantes. "Vårt arbete har kastat mer ljus över frågor om bränsleintegritet, frigörande av fissionsgas, och beklädnad korrosion, samtidigt som de informerar vetenskapen som driver nästa generations konstruktioner med hög utbränning."

Ännu en pusselbit

Det senaste experimentet lägger till kunskap som har vunnits från de flera NPSI-finansierade NMP-partikelförfrågningarna sedan 2015. Förutom att upptäcka tellur som en sjätte metall och hitta partiklar i beklädnad, teamets tidigare studier visade:

• Tellurfördelning i bränsle korrelerar med palladium.
• En palladiumrik telluridfas är sannolikt den första komponenten i NMP som bildas under bestrålning.
• NMP-partiklar är nära förknippade med ett antal andra viktiga fissionsprodukter, inklusive jod, cesium, barium, och xenon. Alla dessa element har upptäckts inom beklädnaden nära NMP.

Dessa upptäckter fortsätter att förbättra den vetenskapliga förståelsen av NMP-partiklar och deras bildande, öde, och betydelse inom kärnbränslecykeln.