Separering av 85 Kr från använt kärnbränsle genom en mycket selektiv metallorganisk ram. Kredit:Mike Gipple/NETL
Kärnenergi står för cirka 20 procent av USA:s elförsörjning, och över hälften av sin kolfria produktionskapacitet.
Drift av kommersiella kärnreaktorer producerar små mängder använt bränsle, som i vissa länder upparbetas för att utvinna material som kan återvinnas som bränsle i andra reaktorer. Nyckeln till förbättringen av ekonomin för denna bränslecykel är infångningen av gasformiga radioaktiva klyvningsprodukter som t.ex. 85 krypton.
Därför, utveckla effektiv teknik för att fånga och säkra 85 krypton från blandningen av avloppsgaser skulle representera en betydande förbättring i hanteringen av använt kärnbränsle. En lovande väg är adsorptionen av gaser till en avancerad typ av mjukt kristallint material, metallorganiska ramverk (MOFs), som har extremt hög porositet och enorm inre yta och kan innehålla ett stort antal organiska och oorganiska komponenter.
Nyligen publicerad forskning av en tvärvetenskaplig grupp som inkluderar medlemmar av MIT:s Department of Nuclear Science and Engineering (NSE) representerar ett av de första stegen mot praktisk tillämpning av MOFs för kärnbränslehantering, med nya fynd om effekt och strålningsmotstånd, och ett första koncept för implementering.
En grundläggande utmaning är att blandningen av gaser som produceras under bränsleupparbetning är rik på syre och kväve, och befintliga metoder tenderar att samla in dem såväl som de del-per-miljonkvantiteter av krypton som representerar den högsta risken. Detta minskar renheten hos det insamlade 85 Kr och ökar avfallsvolymen. Dessutom, existerande kryptonextraktionsmetoder är beroende av dyra och komplexa kryogena processer.
Gruppens studie, publiceras i tidskriften Naturkommunikation , utvärderade en serie ultramikroporösa MOF med olika metallcentra inklusive zink, kobolt, nickel, och järn, och fann att en kopparhaltig kristall, SIFSIX-Cu, visade gott löfte.
För att utnyttja dess gynnsamma kombination av strålningsstabilitet och selektiv adsorption, samtidigt som man minimerar mängden avfall, teamet föreslog en behandlingsprocess i två steg, i vilken en initial bädd av materialet används för att adsorbera xenon och koldioxid från avloppsgasblandningen, varefter gasen överförs till en andra bädd som selektivt adsorberar krypton men inte kväve eller syre.
"Om vi en dag vill behandla det använda bränslet, som i USA för närvarande förvaras i pooler och torra fat vid kärnkraftverksplatserna, vi måste hantera de flyktiga radionukliderna." förklarar Ju Li, MIT:s Battelle Energy Alliance Professor i kärnkraftsvetenskap och teknik och professor i materialvetenskap och teknik. "Fysisorption av krypton och xenon är ett bra tillvägagångssätt, och vi var mycket glada över att få samarbeta med detta stora team om MOF-metoden."
MOF har setts som en möjlig lösning för tillämpningar inom många områden, men denna forskning markerar den första systematiska studien av deras tillämpbarhet i kärnkraftssektorn, och effektiviteten hos olika metallcentra på MOF-strålningsstabilitet, konstaterar Sameh K. Elsaidi, en forskare vid U.S. Department of Energy's National Energy and Technology Laboratory och tidningens huvudförfattare.
"Det finns redan över 60, 000 olika MOF, och fler utvecklas varje dag, så det finns mycket att välja på, " säger Elsaidi. "Utvalet av en för 85 Kr-separation under upparbetning baseras på flera väsentliga kriterier. Under vårt långa sökande efter porösa material som kan uppfylla dessa kriterier, fann vi att en klass av mikroporösa MOF kallade SIFSIX-3-M effektivt kan minska mängden kärnavfall genom att separera 85 Kr i mer ren form från de andra icke-radioaktiva gaserna. Dock, för att vara användbar för praktisk separation av 85 Kr, dessa material måste vara resistenta mot strålning under upparbetningsförhållanden.
"Detta är en första titt på kandidater som kan uppfylla kriterierna. Jag känner mig väldigt lyckligt lottad som får arbeta med Ju och [MIT NSE postdoc Ahmed Sami Helal] när vi börjar utvärdera om dessa material kan användas i den verkliga världen. Detta projekt var ett mycket bra exempel på hur samarbete kan leda till bättre grundläggande förståelse, och det finns mycket på vägen som vi kan göra tillsammans, ", tillägger Elsaidi.
Helal anteckningar, "Att studera effekten av högenergisk joniserande strålning, inklusive β-strålar och γ-strålar, om MOF:s stabilitet är en mycket viktig faktor för att avgöra om MOF:erna kan användas för att fånga upp klyvningsgaser från använt bränsle. Detta arbete är det första som undersöker den radiolytiska stabiliteten hos MOF vid strålningsdoser som är relevanta för praktisk Xe/Kr-separation vid bränsleupparbetningsanläggningar."
Att utveckla en praktisk adsorptionsprocess är en komplex uppgift, kräver kapacitet från flera discipliner inklusive kemiteknik, materialvetenskap, och kärnteknik. Forskningen utnyttjade flera specialiserade institutsresurser, including the MIT gamma irradiation facility (managed by the MIT Radiation Protection Program) and the High Voltage Research Laboratory, which was used for beta irradiation measurements with assistance from Mitchell Galanek of the MIT Office of Environment, Health and Safety.
Dessa ansträngningar, in conjunction with X-ray diffraction studies and electronic structure modeling, "were fascinating and helped us learn a lot about MOFs and build our understanding of non-neutronic radiation resistance of this new class of materials, " says Li. "That could be useful in other applications in the future, " including detectors.
Den här historien återpubliceras med tillstånd av MIT News (web.mit.edu/newsoffice/), en populär webbplats som täcker nyheter om MIT-forskning, innovation och undervisning.