Lågdimensionella perovskitrelaterade metallhalider har dykt upp som en ny klass av ljusemitterande material med inställbar bredbandsemission från självfångade excitoner (STE). Även om olika typer av lågdimensionella strukturer har utvecklats, grundläggande underskattning av struktur-egenskapsförhållandena för denna klass av material är fortfarande mycket begränsad, och ytterligare förbättring av deras optiska egenskaper är fortfarande mycket viktig.

Ett internationellt team ledd av Dr. Xujie Lü och Dr. Wenge Yang från Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) och Prof. Biwu Ma från Florida State University upptäckte att tryck tillräckligt kan undertrycka den icke-strålningsförlust i 1D metallhalogen C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ , och leda till att det fotoluminescerande kvantutbytet (PLQY) ökar från initiala 20 % till över 90 % vid 2,8 GPa. In-situ optisk karakterisering och teoretisk analys avslöjade att den undertryckta icke-strålningsförlusten är direkt relaterad till den tryckjusterade STE-bindningsenergin och begränsade rörelser hos organiska katjoner. Viktigt, för första gången, PLQYs bestämdes kvantitativt under gigapascal tryck. Fynden publicerades nyligen i Journal of the American Chemical Society .

Tryck har använts som en effektiv och ren stimulans för att reglera struktur och optoelektroniska egenskaper hos olika typer av material. Metallhaliders mjuka galler gör dem känsliga för tryck och leder till effektiva modifieringar under ett milt tryckområde. Trots spännande tryckförstärkta/inducerade emissionsresultat rapporterade i hybridmetallhalider, det mikroskopiska ursprunget är inte helt förstått ännu. Det är välkänt att PL-effektiviteten är starkt beroende av konkurrensen mellan strålnings- och icke-strålningsrekombinationshastigheter. Dock, påverkan av strukturell evolution på strålningshastigheter och icke-strålningshastigheter, speciellt icke-strålningsfrekvens, har inte blivit väl belysta.

I det här arbetet, teamet undersökte systematiskt de tryckberoende egenskaperna hos 1-D hybridmetallhalogeniden C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ . Tidigare studier visade att C ₄ N ₂ H ₁₄ PbB ₄ har stark elektron-fonon-koppling och uppvisar en bredbandsemission med en PLQY på cirka 20 %. Under kompression, PLQY för STE-utsläpp visade sig öka anmärkningsvärt från 20 % till 90 %. Tidsupplösta optiska mätningar avslöjade att tryck inducerade en anmärkningsvärt undertryckt icke-strålningsförlust med 33 gånger och en främjad strålningsrekombinationshastighet med 18 %, som tillsammans bidrar till PL-förstärkningen. Både experimentella och beräkningsfynd tyder på att trycket modulerar STE-bindningsenergin och den molekylära inneslutningen, vilket resulterar i mycket lokaliserade excitoner med minskad spridning av defekter och fononer.

Detta arbete upptäcker inte bara ett effektivt tillvägagångssätt för att förbättra PLQY för bredbandsemission i 1-D metallhalogen, utan ger också insikter i de mikroskopiska mekanismer som kan vägleda framtida materialdesign för högeffektiva låg-D metallhalider för ljusemitterande applikationer .