Genom att använda aktivt lärande, forskare hittar snabbare lämpliga kandidater för redoxflödesbatterier.

När det är dags att designa en ny batterikemi, forskare kan bara pröva en handfull möjligheter experimentellt, eftersom det tar tid och resurser att syntetisera och undersöka varje ny molekyl. Genom att utföra tillförlitliga molekylära simuleringar med superdatorer, forskare kan påskynda den önskade materialscreeningsprocessen och utöka bredden av deras sökning, samtidigt som du får detaljerad information om de möjligheter som finns i olika kemier.

Dock, även simuleringar med hög genomströmning som körs på dessa superdatorer kan bara titta på en bråkdel av de möjliga livskraftiga kemierna som finns för vissa typer av batterier. I en ny studie från U.S. Department of Energy's (DOE) Argonne National Laboratory, forskare tar nästa steg i att påskynda jakten på de bästa möjliga batterikomponenterna genom att använda artificiell intelligens.

Studieteamet, ledd av Argonne kemisten Rajeev Surendran Assary, undersökte det inre funktionen hos redoxflödesbatterier, där kemisk energi lagras i lösta molekyler som interagerar med elektroder. Flödesbatterier är lovande för applikationer i elnätet. De ersätter fasta katoder och anoder med flytande lösningar infunderade med molekyler som lagrar och frigör energi. Konventionella flödesbatterier är baserade på molekyler som har ett laddningslagrande element per molekyl, med begränsad mångsidighet. Forskare vid Joint Centre for Energy Storage Research (JCESR), en DOE Energy Innovation Hub ledd av Argonne, introducerade konceptet att lagra och frigöra energi med material som kallas "redoxaktiva polymerer, " eller redoxmerer, som är baserade på större molekyler, var och en med tiotals laddningslagrande element.

Jämfört med konventionella system, redoxmerer tillåter mycket större flexibilitet för att självständigt anpassa många aspekter av batteriets egenskaper och prestanda. Redoxmer flödesbatterier öppnar en ny dörr för flödesbatteridesign eftersom de kan ge hög funktionalitet till låg kostnad, med liten skada på miljön. JCESR:s redoxmerflödesbatterier har potential att förändra hur vi tänker kring och använder flödesbatterier för nätet.

När det gäller redoxmererna som studeras, Assary och hans kollegor märkte att, när batteriet laddas och laddas ur, de tenderar att bilda en inaktiv film. För att förhindra detta fenomen, Argonne-teamet försökte designa en redoxmer som skulle kunna klyvas elektriskt vid en viss spänning, frigör den för att åter komma in i elektrolytlösningen.

"Du kan tänka på det som att rengöra en panna som du lagar mat på, " sa Argonne postdoktor Hieu Doan, en annan författare till studien. "För att lättare ta bort klibbiga matrester, du kan använda hög värme, och det är vad vi gör med el."

Forskarna ville ha klyvningsspänningen precis utanför batteriets normala driftfönster, så att det inte skulle störa prestandan, men skulle inte heller kräva mycket extra energi.

För att hitta en redoxmer som skulle spjälka vid lämplig spänning, Assary och teamet vände sig till Argonnes superdator Bebop vid Laboratory Computing Resource Center. Först, forskarna körde en uppsättning av 1, 400 olika redoxmerer med beräkningar av densitetsfunktionsteori (DFT), som är mycket exakta men beräkningsmässigt dyra. Dock, dessa 1, 400 redoxmerer representerade bara en liten bit av det totala kemiska utrymmet som forskarna var intresserade av.

"Experimentellt, det kan ta månader att syntetisera och testa ett dussin av dessa redoxmerer, så att kunna studera mer än tusen redoxmerer på datorn i detalj är viktigt, " sa Assary.

Var och en av dessa redoxmerer består av en molekylär byggnadsställning på vilken är placerade en mängd olika kemiska funktionella grupper - som är ytterligare atomer eller molekyler. "Ställningen designades utifrån förslag från våra experimentella samarbetspartners, " sa Doan. Medan ställningen är konsekvent över redoxmererna, att variera de funktionella grupperna ger olika egenskaper.

För att hitta de idealiska molekylerna från en större datauppsättning bestående av mer än 100, 000 redoxmerer utan att köra omfattande DFT-beräkningar, forskarna använde en maskininlärningsteknik som kallas aktiv inlärning. Denna större datauppsättning inkluderade redoxmerer som strukturellt liknade dem i den ursprungliga DFT-datauppsättningen på 1, 400 molekyler - i den mån båda uppsättningarna av molekyler använde samma ställning. Dock, på grund av de olika sätten de funktionella grupperna befolkades på, egenskaperna skiljde sig åt.

"Hur mycket lärande du kan göra i maskininlärning begränsas av din träningsdatauppsättning, " Sa Assary. "Du kan bara veta vad du har sett, och om du har något annat som du försöker göra förutsägelser om, det kanske inte är effektivt."

Istället för att träna på all data, Assary och hans kollegor tränade modellen på endast en handfull olika redoxmermöjligheter. Enligt Doan, efter att ha tränat modellen med 10 datapunkter, modellen väljer den 11:e datapunkten på egen hand från den återstående datapoolen.

"Modellen garanterar att genom att lägga till denna nya datapunkt till träningsuppsättningen, det blir bättre, och så kan vi träna det igen, " sa Doan. "Vad som än maximerar noggrannheten hos modellen, det blir nästa datapunkt att välja."

Assary sa att för att identifiera 30 molekyler med de önskade egenskaperna från en initial datauppsättning på 1, 400, tog bara 70 val. Med slumpmässigt urval, bara 9 procent av valen skulle ha varit framgångsrika, representerar en femfaldig förbättring.

"En så stor förbättring över ett så stort kemiskt utrymme är anmärkningsvärt, " sade Assary. Ja, när samma tillvägagångssätt tillämpades på 100, 000+ dataset, den hittade framgångsrikt 42 önskade molekyler inom 100 val.

Ett papper baserat på studien, "Kvantumkemi-informerat aktivt lärande för att påskynda designen och upptäckten av hållbara energilagringsmaterial, " publicerades i numret 28 maj av Materialkemi .