Resultaten av denna forskning har publicerats i februari 2021 -numret av ACS -katalys och finns på omslaget till den tryckta upplagan. Upphovsman:UNIST
En nyligen genomförd studie har avslöjat orsaken bakom den exceptionella katalytiska prestandan hos icke-ädelmetallbaserade blandade katalysatorer. Detta är tack vare en ny syntetisk strategi för produktion av kubformade katalysatorer som ytterligare kan förenkla strukturen hos komplexa katalysatorer.
Detta genombrott har letts av professor Kwangjin An och hans forskargrupp vid School of Energy and Chemical Engineering vid UNIST, i samarbete med professor Taeghwan Hyeon och hans forskargrupp från Seoul National University. I deras studie, forskarna hittade en ny princip att aktiv laddningsöverföring, som visas i gränssnittet som skapats mellan de två typerna av ädelmetaller, kan förbättra den katalytiska prestandan hos komplexa oxidkatalysatorer. Forskargruppen förväntar sig att deras resultat kan bidra till utvecklingen av katalysatorer som effektivt kan omvandla metan till bränslen och kemikalier med högt mervärde.
Gränssnittet mellan ett aktivt metall- och oxidstöd har varit känt för att påverka den katalytiska prestandan på grund av laddningsöverföringsprocessen. Dock, på grund av deras komplexa gränssnittsstrukturer och syntetiska utmaningar, oxid-oxid-gränssnitt som produceras av stödda spineloxidkatalysatorer har studerats mindre.
I det här arbetet, forskargruppen föreslog en syntetisk strategi för heterostrukturerad spinelloxid (Co 3 O 4 , Mn 3 O 4 , och Fe 3 O 4 ) nanokuber (NC) med en kontrollerad CeO 2 lager som möjliggjorde undersökning av gränssnittets roll vid katalytisk oxidation av CO och H 2 . De utvecklade en selektiv deponeringsprocess för att producera CeO 2 -deponerade spinell -NC med 1, 3, och 6 aspekter av CeO 2 (MCe-1F, MCe-3F, och MCe-6F NC för spinelloxid).
Syntes och karakterisering av Co3O4-CeO2 NC. (Överst) Schematisk illustration av beredningen av CeO2-deponerade spinelloxid-NC med ett kontrollerat lager av CeO2. (Nederst) HAADF-STEM-bilder och EDS-mappningar av Co3O4 NC med 1, 3, och 6 aspekter som omfattas av CeO2. Upphovsman:UNIST
Enligt forskargruppen, Vd 2 -avsatt Co 3 O 4 NC uppvisade en 12 gånger högre CO-oxidationshastighet än den orörda Co 3 O 4 NC:er. Vidare, olika in situ karaktäriseringstekniker, avslöjade att den deponerade CeO 2 förhindrar minskning av Co 3 O 4 genom att tillföra syre. De fann också att det maximerade gränssnittet som härrör från Co 3 O 4 NC med tre aspekter som omfattas av CeO 2 lager uppvisar den högsta CO-oxidationshastigheten även under O2-bristande förhållanden, vilket berodde på den mångsidiga variationen i oxidationstillståndet.
"Denna studie ger en omfattande förståelse för Mars-van Krevelen (MvK) -mekanismen, som förekommer på nanoskala vid Co 3 O 4 -Vd 2 gränssnitt, "noterade forskargruppen." Samma aktivitetstrend och heta elektronflöde observeras för H 2 oxidationsreaktioner med hjälp av katalytiska nanodioder, därigenom demonstreras att ursprunget för aktivitetsförbättringen är laddningsöverföring vid gränssnittet. "
