Den F-dopade Fe-N-C-katalysatorn på en plats bibehåller fördelen med låg överpotential för Fe-N-C, med mycket ökad CO-faradaisk effektivitet och partiell strömtäthet på grund av den stabiliserade Fe 3+ aktiva platser genom elektronbortdragande F-dopning. Kredit:Nano Research
I takt med att industrin har utvecklats under det senaste århundradet hade överskott av koldioxidutsläpp lett till klimatproblem och växthuseffekter. Forskare arbetar ständigt med lösningar på problemen med växthusgaser, som värmer upp jordens yta och de nedre delarna av atmosfären. Koldioxid är den vanligaste av växthusgaserna.
Koldioxid kan elektrokemiskt reduceras till värdefulla kemikalier med hjälp av vind- eller solljus-härledda elektriska energier. Denna koldioxidelektroreduktion ger forskare en lovande strategi för att hantera kolbalansen på en global skala. Elektrokemisk reduktion av koldioxid erbjuder framtida potential för att omvandla koldioxiden till användbara, mer miljövänliga kemikalier, såsom kolmonoxid, metan eller etanol. För att uppnå elektroreduktion av koldioxid behöver forskare effektiva elektrokatalysatorer. Elektrokatalysatorer är de katalysatorer som används i elektrokemiska reaktioner. De kan öka hastigheten på reaktionen som inträffar. En forskargrupp från Nanjing University har konstruerat katalysatorer med en fluordopningsmetod som förbättrar deras prestanda.
Forskargruppen rapporterade sina resultat i Nano Research .
Forskare vet att billiga metall-kväve-kol-katalysatorer på en plats fungerar bra för koldioxidelektroreduktion till kolmonoxid. Bland dessa har de nickel-kvävedopade kol-singsite-katalysatorerna den höga faradaiska effektiviteten av kolmonoxid och stor delström. Den faradaiska effektiviteten beskriver hur effektivt laddning överförs i en elektrokemisk reaktion.
Forskargruppen har redan ökat den faradaiska effektiviteten och den stora delströmmen hos nickel-kvävedopade kol-single-site-katalysatorer genom att dopa dem. Jämfört med de nickel-kvävedopade kol-singsite-katalysatorerna, har järn-kväve-kol-single-site-katalysatorer lägre överpotentialer för koldioxidelektroreduktion. Överpotential beskriver en cells spänningseffektivitet. Tidigare forskning har använt finstrukturspektroskopi med röntgenabsorption för att verifiera att de aktiva ställena för järn-kväve-kol-katalysatorerna är Fe 3+ webbplatser. Dessa Fe 3+ platser tillåter katalysatorn att vara mer effektiv i koldioxidadsorption och kolmonoxiddesorption.
Teamet konstruerade en fluordopad järn-kväve-kol single-site katalysator som har mer Fe 3+ webbplatser, som de förväntade sig. Den fluordopade järn-kväve-kol single-site katalysatorn de konstruerade bibehöll fördelen med låg överpotential. Det främjade också den faradaiska kolmonoxidens effektivitet från ett vulkanliknande högt värde till ett högt platåvärde. "Resultaten indikerar den överlägsna stabiliteten hos fluordopat järn-kväve-kol till järn-kväve-kol på grund av fluordopningen", säger Lijun Yang, docent från School of Chemistry and Chemical Engineering, Nanjing University.
Forskargruppen drar slutsatsen att den elektronbortdragande fluordopningen gör det möjligt för järn-kväve-kol-katalysatorn att upprätthålla fördelen med låg överpotential, med en mycket ökad faradaisk kolmonoxideffektivitet och partiell strömtäthet på grund av den stabiliserade Fe 3+ webbplatser.
Teamet syntetiserade järn-kväve-kol med hjälp av en värmemetod som kallas adsorptionspyrolys. De utförde koldioxidelektroreduktionsexperimenten i en cell av H-typ och en gasdiffusionselektrodcell. De använde teoretiska beräkningar för att ytterligare förstå förbättringarna som hände med fluordopningen.
"Elektrokemiska tester visar att de berikade defekterna genom fluordopning kinetiskt ökar den elektroaktiva ytan och förbättrar laddningsöverföringen", säger Yang. När vi ser framåt för ytterligare studier ger forskargruppens resultat dem en enkel och kontrollerbar strategi för att förbättra koldioxidelektroreduktionen till kolmonoxidprestanda hos järn-kväve-kolkatalysatorer genom att stabilisera Fe 3+ webbplatser. + Utforska vidare
