Tretton år efter kärnkraftskatastrofen vid Fukushima Daiichi kärnkraftverk (FDNPP) har ett genombrott inom analys möjliggjort en världsnyhet:direkt avbildning av radioaktiva cesiumatomer (Cs) i miljöprover.
Analysen, som slutförts av ett team av forskare i Japan, Finland, Amerika och Frankrike, som analyserar material som släpps ut från de skadade FDNPP-reaktorerna, avslöjar viktiga insikter om de kvardröjande utmaningarna för hantering av miljö och radioaktivt avfall som Japan står inför.
Studien, med titeln "'Osynliga' radioaktiva cesiumatomer avslöjade:Pollucite inkludering i cesium-rika mikropartiklar (CsMPs) från Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant" har just publicerats i Journal of Hazardous Materials .
2011, efter den stora jordbävningen i Tōhoku och tsunamin, genomgick tre kärnreaktorer vid FDNPP härdsmältningar på grund av förlust av reservkraft och kylning. Sedan dess har omfattande forskningsinsatser fokuserat på att förstå egenskaperna hos bränsleskräp (blandningen av smält kärnbränsle och konstruktionsmaterial), som finns i de skadade reaktorerna. Det skräpet måste försiktigt avlägsnas och kasseras.
Många osäkerheter kvarstår dock beträffande det fysiska och kemiska tillståndet hos bränsleavfallet och detta komplicerar avsevärt återvinningsarbetet.
En betydande mängd radioaktivt Cs släpptes ut från de skadade Fukushima Daiichi-reaktorerna i partikelform. Partiklarna, benämnda Cs-rika mikropartiklar (CsMPs), är svårlösliga, små (<5 µm) och har en glasliknande sammansättning.
Prof. Satoshi Utsunomiya från Kyushu University, Japan, ledde den aktuella studien. Han förklarade att CsMPs "bildades i botten av de skadade reaktorerna under härdsmältorna, när smält kärnbränsle träffade betong."
Efter bildandet förlorades många CsMP från reaktorinneslutningen till den omgivande miljön.
Detaljerad karakterisering av CsMPs har avslöjat viktiga ledtrådar om mekanismerna och omfattningen av härdsmältningarna. Men trots rikligt med Cs i mikropartiklarna, har direkt atomavbildning av radioaktiva Cs i partiklarna visat sig omöjlig.
Prof. Gareth Law, en studiesamarbetspartner från Helsingfors universitet, förklarade att "det här betyder att vi saknar fullständig information om den kemiska formen av Cs i partiklarna och bränsleskräpet."
Utsunomiya sa:"Medan Cs i partiklarna är närvarande i rimligt höga koncentrationer, är det ofta fortfarande för lågt för framgångsrik avbildning i atomskala med hjälp av avancerad elektronmikroskopiteknik. När Cs hittas i en tillräckligt hög koncentration har vi funnit att elektronstrålen skadar provet, vilket gör resulterande data värdelösa."
Men i teamets tidigare arbete med ett toppmodernt högupplöst ringformigt mörkfältsscanningselektronmikroskop (HR-HAADF-STEM) med hög upplösning och hög vinkel, fann de inneslutningar av ett mineral som heter pollucit (en zeolit) inom CsMPs.
Law förklarade att "i tidigare analyser visade vi att de järnrika förorenande inneslutningarna i CsMPs innehöll>20 viktprocent Cs. I naturen är pollucit i allmänhet aluminiumrik. Polluciten i CsMPs var tydligt annorlunda än den i naturen, vilket indikerar det bildades i reaktorerna.
"Eftersom vi visste att det mesta av Cs i CsMPs härrör från klyvning, trodde vi att analys av pollucit kunde ge de första direkta bilderna någonsin av radioaktiva Cs-atomer."
Zeoliter kan bli amorfa när de utsätts för elektronstrålebestrålning, men den skadan är relaterad till zeolitens sammansättning, och teamet fann att vissa förorenande inneslutningar var stabila i elektronstrålen.
Efter att ha lärt sig detta och informerats genom modellering började teamet med noggrann analys som såg att Utsunomiya, doktorand Kanako Miyazaki och teamet äntligen avbildade radioaktiva Cs-atomer.
Utsunomiya förklarade, "Det var otroligt spännande att se det vackra mönstret av Cs-atomer i den förorenade strukturen, där ungefär hälften av atomerna i bilden motsvarar radioaktiva Cs. Detta är första gången människor har direkt avbildat radioaktiva Cs-atomer i en miljö exempel.
"Att hitta koncentrationer av radioaktiva Cs som är tillräckligt höga i miljöprover som skulle tillåta direkt avbildning är ovanligt och innebär säkerhetsproblem. Även om det var spännande att göra en vetenskaplig världsförsta bild, är det samtidigt tråkigt att detta bara var möjligt på grund av en kärnvapen. olycka."
Utsunomiya betonade att studiens resultat är bredare än bara avbildning av radioaktiva Cs-atomer. "Vårt arbete belyser bildandet av föroreningar och den sannolika heterogeniteten av Cs-distribution inom FDNPP-reaktorerna och miljön."
Law sa:"Vi demonstrerar otvetydigt en ny Cs-förekomst associerad med materialen som släpps ut från FDNPP-reaktorerna. Att hitta Cs som innehåller föroreningar i CsMPs betyder sannolikt att det också finns kvar i de skadade reaktorerna; som sådan kan dess egenskaper nu beaktas vid reaktoravveckling och avfallshanteringsstrategier."
Samarbetspartner emeritus Prof. Bernd Grambow från Subatech, IMT Atlantique Nantes University, tillade:"Vi bör nu också börja överväga miljöbeteendet eller Cs-pollucite och dess möjliga effekter. Det beter sig troligen annorlunda än andra former av Cs-nedfall som dokumenterats hittills.
"Också, effekten på människors hälsa kan behöva övervägas. Den kemiska reaktiviteten av föroreningar i miljön och i kroppsvätskor är definitivt annorlunda än den för andra former av deponerad radioaktiv Cs."
Slutligen, med tanke på studiens betydelse, underströk professor Rod Ewing från Stanford University det trängande behovet av fortsatt forskning för att informera om strategier för borttagning av skräp och miljösanering. "Återigen ser vi att internationella forskares mödosamma analytiska ansträngningar verkligen kan låsa upp mysterierna med kärnkraftsolyckor och hjälpa till med långsiktiga återhämtningsansträngningar."
Mer information: Kanako Miyazaki et al, "Osynliga" radioaktiva cesiumatomer avslöjade:Pollucite-inneslutning i cesiumrika mikropartiklar (CsMPs) från Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, Journal of Hazardous Materials (2024). DOI:10.1016/j.jhazmat.2024.134104
Journalinformation: Journal of Hazardous Materials
Tillhandahålls av Helsingfors universitet
