En forskargrupp ledd av prof. Zeng Jie och prof. Geng Zhigang från University of Science and Technology of China (USTC) har föreslagit en ny modell för hållbar hydroxylamin (NH2 OH) syntes via en plasma-elektrokemisk kaskadväg (PECP). De uppnådde den gröna och hållbara syntesen av NH2 OH från omgivande luft och vatten vid milda förhållanden. Deras studie är publicerad i Nature Sustainability.
NH2 OH, som en viktig kemisk mellanprodukt, används ofta inom de fina kemiska områdena medicin, bekämpningsmedel, textilier och mer. De traditionella produktionsmetoderna för NH2 OH inkluderar huvudsakligen Raschig-processen, en metod för reduktion av kväveoxid och en metod för reduktion av salpetersyra. Raschigprocessen orsakar dock en stor mängd kväveförluster och miljöföroreningar; medan de andra två metoderna ger stora koldioxidutsläpp. Det är därför angeläget att utveckla en ny grön, koldioxidsnål och hållbar syntesprocess för NH2 Åh.
Den elektrosyntesprocess som drivs av grön elektricitet och användning av vatten som protonkälla förväntas övervinna nackdelarna med traditionell NH2 OH produktionsprocesser. Men på grund av den termodynamiska stabiliteten hos kvävemolekyler är det svårt att uppnå effektiv aktivering av kvävemolekyler i den direkta elektrokatalytiska processen av kväve.
Forskarna har uppnått den gröna och hållbara syntesen av NH2 OH använder endast luft och vatten som råmaterial genom att utveckla en ny process som kopplar plasmakvävefixering till salpetersyraproduktion med elektrokatalytisk reduktion av salpetersyra till NH2 ÅH. Dessutom har teamet designat en plasmaurladdningsanordning med flera parallella spetsar för att förstora den överlappande zonen för effektiv aktivering av kvävgas.
Först förde forskarna in luft i plasma-parallellbågsurladdningsanordningen och använde en vattenlösning innehållande metylorange som avgasabsorbent för att omvandla lösningen från neutral till sur. Genom att optimera luftflödet fick de en salpetersyralösning med en maximal koncentration på 20,3 millimol per liter. Med varje reaktionscykel som varade i 30 minuter bibehöll plasmaurladdningsanordningen utmärkt stabilitet under 20 cykler. Den erhållna salpetersyralösningen skulle kunna användas direkt för den elektrokatalytiska syntesen av NH2 OH efter utspädning och tillsats av elektrolyter.
Dessutom förberedde teamet också en tunnfilmskatalysator av vismutmetall via magnetronförstoftning och applicerade den på den elektrokatalytiska reduktionen av salpetersyra för att producera NH2 Åh.
Ansamlingen av NH2 OH i elektrolyten under långtidselektrolys av en 100 mmol/L salpetersyralösning med en vismuttunnfilmskatalysator undersöktes. Efter kontinuerlig elektrolys i 5 timmar, den högsta koncentrationen av NH2 OH nådde 77,7 mmol/L. Slutligen 1,887 g högrent NH2 OH-sulfatprodukt framställdes.
Denna studie föreslår ett gångbart sätt att effektivt syntetisera hydroxylamin från enklare råmaterial under mildare förhållanden, vilket bidrar till hållbarhetsförändringen av den kemiska industrin.
Mer information: Xiangdong Kong et al, Syntes av hydroxylamin från luft och vatten via en plasma-elektrokemisk kaskadväg, Nature Sustainability (2024). DOI:10.1038/s41893-024-01330-w
Journalinformation: Naturens hållbarhet
Tillhandahålls av University of Science and Technology i Kina