Bland organiska termoelektriska material har PEDOT:PSS (poly(3,4-etylendioxitiofen-poly(4-styrensulfonat)) tunna filmer fått omfattande uppmärksamhet men lider av låga Seebeck-koefficienter på 10–20 μV K -1 på grund av de höga oxidationstillstånden i PEDOT-polymerkedjan. Stora ansträngningar har lagts på att öka Seebeck-koefficienten.
En strategi är att ändra oxidationstillståndet för etylendioxitiofenenheten från kinoid till bensoid genom efterbehandling med en reducerande lösning. Alternativt uppnåddes förbättring av den termoelektriska prestandan genom att lägga till oorganiska termoelektriska nanopartiklar som Bi2 Te3 och Te. Det är dock fortfarande svårt att övervinna den inneboende kopplingen mellan Seebeck-koefficienten och den elektriska konduktiviteten.
I en forskningsartikel publicerad i National Science Review , forskare från Southern University of Science and Technology, Peking University och Institute of Chemistry, CAS rapporterar direkt manipulation av polarons gränssnittsupptagna entropin i en PEDOT:PSS tunn film med UV-ljusinducerad resonans mellan PEDOT och diaryleten, och realiserar därmed en 10 -faldig termoeffektförbättring från 13,5 μV K -1 till 135,4 μV K -1 med nästan oförändrad elektrisk ledningsförmåga.
De introducerade ett gränssnittstillstånd för att skräddarsy den polarongränssnittsupptagna entropin av PEDOT:PSS med en fotokrom DAE. Stereostrukturen hos DAE-molekyler skulle kunna förvandlas från öppen ringstruktur till sluten ringform under UV-ljus.
Ett nytt polaron-gränssnittstillstånd bildades mellan den plana slutna ringen DAE och PEDOT-molekylkedjorna på grund av deras liknande C-C=C-C-bindningar, som kopplades med varandra via svaga interaktioner. Polaronerna introducerar effektivt nya elektroniska tillstånd eller platser där laddningsbärare kan rymmas. Ockupationen av dessa stater bidrar till ökad entropi eftersom den utökar de möjliga arrangemangen av laddningsbärare.
Denna ökning av entropi kan ha en betydande inverkan på materialets termokraft (Seebeck-koefficient). Fler tillgängliga elektroniska tillstånd, som tillhandahålls av polaronerna vid gränssnittet, kan resultera i en ökning av termoeffekten genom att tillåta fler laddningsbärare att delta i den termoelektriska processen.
Genom att manipulera den polaron gränssnittsupptagna entropin i en PEDOT:PSS tunn film med UV-ljusinducerad resonans mellan PEDOT och diaryleten, realiserade de en 10-faldig värmeeffektförbättring från 13,5 μV K -1 till 135,4 μV K -1 med nästan oförändrad elektrisk ledningsförmåga. Dessutom observerade de också den ökade termiska kraften hos de färdiga PEDOT:PSS-xDAE-tunna filmerna beroende på DAE-koncentrationen och UV-ljusintensiteten.
De använde också Raman-spektra för att erhålla direkta experimentella bevis för kopplingen mellan DAE och PEDOT under UV-modulering. Därför verifierades resonanskopplingen mellan DAE och PEDOT av den temperaturberoende termokraften och bindningsenergin genom DFT-beräkning.
Sammanfattningsvis har de avslöjat en direkt manipulationsmetod för polaron gränssnittsupptagna entropin i en PEDOT:PSS tunn film genom UV-inducerad resonanskoppling mellan DAE och PEDOT. Deras arbete ger insikt i att frikoppla sambandet mellan termokraften och den elektriska ledningsförmågan hos en organisk termoelektrisk film.
Dessutom lägger detta arbete också till en ny väg för att konstruera den termoelektriska organiska termoelektriska och en unik plattform för att koppla UV-ljus, temperaturgradient och elektriskt fält.
Mer information: Jiajia Zhang et al, Polaron gränssnittsentropi som en väg till hög termoelektrisk prestanda i DAE-dopade PEDOT:PSS-filmer, National Science Review (2024). DOI:10.1093/nsr/nwae009
Tillhandahålls av Science China Press
