I en studie publicerad i tidskriften Science China Chemistry , designar och undersöker författarna systematiskt plats-distanseffekten av Fe-Rh-atomkatalysatorer (Fe-Rhx @NC) med stöd av N-dopad grafen för ORR genom en integrerad teoretisk och experimentell metod.
Genom att använda elektrostatisk potential (ESP) och Bader-laddningsanalys förutsäger teoretiska beräkningar att plats-avståndseffekten förändrar den katalytiska, elektroniska strukturen för olika Fe-Rh-atomavstånd (dFe-Rh ), vilket optimerar katalysatorns adsorptionsstyrka.
Följaktligen, motiverade av dessa teoretiska beräkningar, designade författarna Fe-Rhx @NC katalysatorer genom en strategi för rumslig inneslutning och syntetiserade Fe-Rhx @NC-katalysatorer med olika dFe-Rh .
TEM (HAADF-STEM) bilder med högvinkla toroidal mörkfältsskanning visar ytterligare den framgångsrika syntesen av katalysatorer vid olika Fe-Rh-atomavstånd. Röntgenfotoelektronspektroskopi (XPS) och röntgenabsorptionsspektroskopi (XAS) visade effekten av platsavstånd på styrkan av interaktion mellan Fe och Rh.
Fe-Rh2 @NC har det optimala atomavståndet för att ge den mest positiva startpotentialen (Eonset ) och en halvvågspotential (E1/2 ) på 1,01 och 0,91 V mot RHE jämfört med Fe-Rh1 @NC (0,96 och 0,88 V) och Fe@NC (0,96 och 0,87 V), till och med högre än kommersiella Pt/C (0,98 och 0,86 V).
Beräkningar av densitetsfunktionella teorin (DFT) visar att Fe-Rh2 @NC kan interagera med O2 måttligt, med lämplig adsorptionsenergi, som bidrar till att främja den kinetiska processen för ORR. Jämfört med Fe@NC, Fe-Rh2 @NC-katalysator har en högre projicerad tillståndstäthet nära Fermi-nivån, vilket indikerar att Fe-Rh2 @NC bimetallisk katalysator har starkare elektronöverföringsförmåga och högre katalytisk prestanda.
Biträdande forskare Ding Tao och professor Yao Tao, University of Science and Technology i Kina ledde denna studie. Experimenten utfördes genom beräkning av densitetsfunktionsteori och tekniker för karakterisering av synkrotronstrålning.
Mer information: Tong Liu et al, Regulating atomic Fe–Rh site distance for effektiv syrereduktionsreaktion, Science China Chemistry (2024). DOI:10.1007/s11426-023-1889-6
Tillhandahålls av Science China Press
