En forskargrupp ledd av prof. Wan Yinhua från Institutet för processteknik vid den kinesiska vetenskapsakademin har utvecklat en katalysator med dubbel fotokatalytisk och biomimetisk katalytisk aktivitet för produktion av väteperoxid (H2 O2 ).
Strategin går ut på att ladda guldnanopartiklar (AuNP) på grafitkolnitrid (GCN) nanoark med användning av polyetylenimin (PEI) som en "brygga". Studien publicerades i Chemical Engineering Journal .
H2 O2 , erkänt som en miljövänlig oxidant, används i stor utsträckning inom olika områden som medicinsk behandling, miljörestaurering, finkemikalier och elektronikindustrin. Men den konventionella metoden för H2 O2 produktionen bygger på antrakinonprocessen, som har flera nackdelar, inklusive hög energiförbrukning, användning av organiska lösningsmedel och säkerhetsrisker. Därför finns det ett akut behov av att utveckla en hållbar och miljövänlig tillverkningsprocess för H2 O2 .
Soldriven fotokatalys är en lovande alternativ strategi för H2 O2 produktion, och GCN är ett populärt val inom fotokatalysområdet på grund av dess enkla syntes, kostnadseffektivitet, stabila fysikaliska och kemiska egenskaper och breda ljusabsorptionsspektrum. Enbart GCN-nanoark har dock begränsad prestanda i fotokatalytisk H2 O2 produktion i rent vatten på grund av den höga energibarriären för vattendissociation och låg separationseffektivitet för laddningsbärare.
Håloffer (fungerar som elektrondonatorer) såsom etanol, isopropanol och bensylalkohol används vanligtvis för att förbättra selektiviteten för syrereduktion. Men tillsatsen av organiska ämnen har negativa miljöeffekter, vilket inte främjar hållbarheten hos H2 O2 produktion. Därför är det avgörande att konstruera ett GCN-material med förbättrad effektivitet för separation av elektron-hålpar för att underlätta vattenoxidation och syrereduktion.
"Inspirerade av fotoenzymkopplade katalytiska system i kloroplaster utvecklade vi en sammansatt katalysator genom att ladda AuNPs (enzymhärmare) på GCN (fotokatalysator) nanoark med PEI som "bryggan" (PEI-GCN/Au)," Prof. Wan sa.
Införandet av PEI och AuNPs hjälper till att justera den elektroniska strukturen för GCN, vilket underlättar den snabba separationen av fotogenererade bärare. Ytplasmonresonansen hos AuNPs, när den exciteras av infallande ljus, främjar aktiveringen av glukosmolekyler, vilket ökar deras reaktivitet med O2 och förbättra den glukosoxidas-härmande katalytiska produktionen av H2 O2 . Ympningen av PEI och tillsatsen av glukos ökar O2 adsorption på katalysatorytan.
PEI-GCN/Au-kompositen visar exceptionellt H2 O2 produktionseffektivitet (270 μmol g -1 ). h -1 ) under bestrålning av synligt ljus, med endast glukos, H2 O och O2 som reaktanter. Som ett resultat, både den biomimetiska katalytiska och fotokatalytiska reduktionen av O2 till H2 O2 förbättras, vilket uppnår en signifikant synergistisk förbättringseffekt på 175 %.
"Detta arbete etablerar ett paradigm för att koppla biomimetisk katalys och fotokatalys för samproduktion av kemikalier. Det ger inte bara insikter i utvecklingen av material för effektiv H2 O2 produktion, men introducerar också ett innovativt koncept för att integrera biokatalys och fotokatalys", säger professor Luo Jianquan, motsvarande författare till denna studie.
Mer information: Huiru Zhang et al, Biomimetic-photo-coupled catalysis for boosting H2O2-produktion, Chemical Engineering Journal (2024). DOI:10.1016/j.cej.2024.149183
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences
