Kovalenta organiska ramverk (COF) är en speciell klass av material som består av sammanlänkade organiska byggstenar som hålls samman av starka kemiska bindningar. Med jämnt fördelade atomer och rikligt inre tomt utrymme kan COFs användas som utgångspunkt för att utveckla funktionella kolbaserade material.
När de utsätts för höga temperaturer förlorar COF sin tvådimensionella (2D) platta form och blir en tredimensionell (3D) struktur. För att erhålla koldioxidreduktionen (CO2 RR) katalysatorer med stor porositet, hög konduktivitet och överflöd av kantställen för dopade heteroatomer, är strukturkontrollen av COF-härlett kol av vital betydelse men är fortfarande underutforskad.
En forskargrupp ledd av prof. Zeng Gaofeng och Xu Qing vid Shanghai Advanced Research Institute (SARI) vid den kinesiska vetenskapsakademin, i samarbete med professor He Yue vid Shanghai Jiao Tong University, med hjälp av mallsyntesstrategi, utvecklade COF-härledda kol i olika dimensioner för att katalysera CO2 RR. Studien publicerades i SusMat .
Forskarna syntetiserade 1D till 3D COF-härledda kol med mall-pyrolysmetoder. För 1D-kolet avsattes ett lager av COFs på kolnanorör (CNTs) som mall, medan COFs för 2D-kolet deponerades på grafen (Gr).
Forskarna karbonade också direkt COF-prekursorn för att skapa 3D-kol. COF-prekursorn som användes i experimenten var TP-BPY-COF som syntetiserades från specifika kemikalier med hjälp av solvotermiska metoder.
EXAFS-spektra visade att de resulterande COF-härledda kolmaterialen innehöll massor av kväve (N) platser, som fungerade som katalytiska centra, särskilt i form av CoN5 . Bland de olika testade katalysatorerna uppvisade den 1D COF-baserade katalysatorn exceptionell prestanda på grund av sin starka affinitet för CO2 , ett högre antal defekta platser och överlägsen elektronisk konduktivitet. Dessa egenskaper resulterade i högre CO2 RR-aktivitet och selektivitet mot den önskade produkten (CO), jämfört med 2D- och 3D-katalysatorerna.
Resultaten av denna studie visar inte bara betydelsen av att skräddarsy strukturen av COF-härledda kol för att förbättra deras effektivitet som katalysatorer i CO2 reduktionsreaktioner, men ger också ett nytt perspektiv för att utveckla effektiva COF-baserade katalysatorer. Genom att använda COF-härledda kolmaterial som katalysatorer för CO2 elektroreduktion, CO2 kan potentiellt omvandlas till värdefulla kemiska föreningar eller till och med förnybara bränslen.
Mer information: Guojuan Liu et al, Dimensionell konstruktion av kovalenta organiska ramverk härledda kol för elektrokatalytisk koldioxidreduktion, SusMat (2023). DOI:10.1002/sus2.167
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences
