Selektiv hydrering av kolmonoxid (CO) till högre alkoholer (C2+). OH) är en lovande icke-petroleumväg för framställning av högvärdiga kemikalier, där exakta regleringar av både C-O-klyvning och C-C-koppling är avgörande.
Nyligen har en forskargrupp ledd av Prof. Deng Dehui och Assoc. Prof. Yu Liang från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS), i samarbete med prof. Wang Ye från Xiamen University, realiserade mycket selektiv CO-hydrering till C2-4 OH över en kaliummodifierad kantrik molybdendisulfid (ER-MoS2 -K) katalysator.
Denna studie publicerades i Nature Communications den 26 oktober.
ER-MoS2 -K-katalysator, sammansatt i nano-array-morfologi med enhetliga linjära kanaler, framställdes på basis av en nanokanal-begränsad tillväxtmekanism.
Forskarna fann att det kunde ge en hög CO-omvandling på 17 % med en överlägsen C2-4 OH-selektivitet på 45,2% i hydrerade produkter vid 240 °C och 50 bar. Dessutom genom att minska den laterala storleken på MoS2 för att berika kanterna för att öka tillväxten av kolkedjor, uppnådde forskaren C2-4 OH till metanol-selektivitetsförhållandet vänder från 0,4 till 2,2, och selektiviteten för C2-4 OH kan nå över 99 % i C2+ OH-produkter.
Svavelvakanser (SV) i utkanten av MoS2 ökade kolkedjetillväxten genom att samtidigt underlätta C-O-klyvningen av CHx O* för att generera CHx * mellanliggande, och den efterföljande C-C-kopplingen mellan CO* och CHx *, medan kaliumpromotorn främjade desorptionen av alkoholer via elektrostatisk interaktion med hydroxyler, vilket möjliggör kontrollerbar bildning av C2-4 Åh.
"Vårt arbete presenterar den höga flexibiliteten hos edge SVs av MoS2 i att skräddarsy både C-O-klyvning och C-C-koppling för kolkedjetillväxt i CO-hydrering, vilket ger en prototyp för den rationella designen av nanostruktur och mikromiljö av aktiva platser för selektiva hydreringsreaktioner", säger Prof. Deng.
Mer information: Jingting Hu et al, Edge-rich molybdenum disulfide skräddarsyr tillväxt av kolkedjor för selektiv hydrogenering av kolmonoxid till högre alkoholer, Nature Communications (2023). DOI:10.1038/s41467-023-42325-z
Journalinformation: Nature Communications
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences
