Andra ordningens olinjära optiska processer spelar en avgörande roll i både klassiska och kvantapplikationer, allt från förlängning av de tillgängliga frekvenserna till generering av kvantintrasslade fotonpar och klämda tillstånd. Denna olinjäritet är utesluten, tyvärr, genom inversionssymmetri i material som ligger i hjärtat av integrerad fotonik, till exempel, kiseldioxid, kisel och kiselnitrid.

Nu, ett team av forskare ledda av professor Xiao Yun-Feng och professor Gong Qihuang vid Peking University, i samarbete med professor Liu Yu-Xi Tsinghua University (Kina), Professor Qiu Cheng-Wei vid National University of Singapore (Singapore) och professor Yang Lan vid Washington University i St. Louis (USA), har demonstrerat andra övertonsgenerationen (SHG) inducerad av symmetribrott vid ytan av en mikrokavitet för silica whispering gallery mode (WGM). Detta arbete har publicerats online i Nature Photonics .

SHG, en fundamental andra ordningens olinjär optisk effekt, är den process där två fotoner med samma frekvens interagerar med det olinjära materialet och kombineras för att generera en foton med dubbelt så hög frekvens. I material med inversionssymmetri, SHG är förbjudet på grund av den symmetriska potential som elektronerna upplever. Dock, vid ytan/gränsytan av dessa material, elektronerna ser en annan potential på de två sidorna av ytan/gränssnittet, ger naturligt upphov till att ytsymmetrin bryts. Således, inversionssymmetribrytningen möjliggör andra ordningens icke-linjära effekter vid ytan, öppnar upp en betydande dörr för att karakterisera de ytor/gränssnitt som är av stor betydelse inom fysiken, kemi, biologi och elektronik.

"Tyvärr, olinjäriteten från inre symmetribrott vid ytan är vanligtvis extremt svag i tidigare studier, och endast tusentals andra harmoniska (SH) fotoner genereras av en 50-fs puls med en genomsnittlig intensitet på 500 GW/cm2, sa Cao Qi-Tao, en doktorand vid Pekings universitet.

I det här arbetet, fysikerna använde ultrahigh-Q WGM-mikrohåligheten för att realisera dubbelresonansförbättring av den symmetribrytande inducerade olinjäriteten vid ytan. WGM liknar de akustiska resonanserna i viskningsgalleriet i St. Paul Cathedral i London, där den akustiska vågen från en högtalare på ena sidan av galleriet cirkulerar byggnaden, når lyssnaren på andra sidan. Tack vare den låga spridningsförlusten och den låga volymen, ultrahög-Q WGM mikrohåligheter, som den optiska analogen, fånga fotoner som kan cirkulera inuti kaviteten upp till hundratusentals gånger, så att intrakavitetseffekten ökas i upp till fem storleksordningar med avseende på ingången.

"Det ultrahöga Q är oumbärligt för att öka SH-kraften, medan motsvarande ultrasmala linjebredd också utgör en utmaning för oss att se till att både ingångsljuset och dess andra övertonssignal är i resonans med kavitetslägena, " sa Zhang Xueyue, en före detta forskarassistent i professor Xiaos grupp och en doktorand vid Tsinghua University, nu doktorand vid Caltech. "Här, vi använder den termiska effekten och den optiska Kerr-effekten för att dynamiskt uppnå detta mål."

Dessa effekter inducerar en frekvensförskjutning av kavitetsläget och hjälper till att dynamiskt realisera en stabil matchning av både pump- och SH-resonanserna nästan samtidigt, även känt som fasmatchningsvillkor. Som ett resultat, den andra övertonen uppnås under en pumpeffekt på mindre än en milliwatt, vilket är den lägsta bland styrkorna som rapporteras i centrosymmetriska material. Motsvarande konverteringseffektivitet är utan motstycke så hög som 0,049 procent W ^-1 , fjorton storleksordningar högre än den för icke-förstärkningsfallet i konventionell ickelinjär ytoptik.

Förutom ultrahög effektivitet, den entydiga identifieringen av den olinjära effekten på ytan är också en central egenskap som gör den kavitetsförstärkta ytanalysen möjlig. I kiseldioxid, bulk-multipoleffekterna kan störa den deterministiska studien av ytegenskaper, som länge har varit mycket utmanande inom ytvetenskap. För att ytterligare identifiera ursprunget för de olinjära signalerna, forskarna analyserade pumppolarisationen och den rumsliga fördelningsegenskapen för den genererade andra övertonssignalen. Följaktligen, de uppnådde experimentellt den andra övertonen endast från den ytsymmetribrytande inducerade olinjäriteten och eliminerade bulk-multipoleffekterna, istället för blandningen av de två bidragen.

"Detta experiment uppnår det högsta rekordet för SHG-effektivitet inom kiseldioxidfotonik, " sa professor Xiao. "Är viktigare, arbetet kan öppna upp möjligheten att kombinera den ytspecifika detekteringen och resonansförstärkningen från mikroresonatorer. Mekanismen och schemat vi lärde oss och utvecklade i detta arbete, inklusive den dynamiska fasmatchningsmetoden, kommer att fungera som grundsten för olika applikationer, speciellt vid ultrakänslig ytanalys."