Ett team ledd av Philipp Werner, professor i fysik vid universitetet i Fribourg och ledare för NCCR MARVELs fas 3-projekt Continued Support, Advanced Simulation Methods, har tillämpat sin avancerade kvantsimuleringsmetod för undersökningen av det komplexa materialet 1T -TaS ₂ . Forskningen publicerades nyligen i Physical Review Letters , hjälpte till att lösa en konflikt mellan tidigare experimentella och teoretiska resultat, vilket visade att ytregionen för 1T -TaS₂ uppvisar ett icke-trivialt samspel mellan bandisolering och Mott-isoleringsbeteende när materialet kyls till under 180 k.

1T -TaS₂ är en skiktad övergångsmetalldikalkogenid som har studerats intensivt i decennier på grund av spännande kopplingar mellan temperaturberoende distorsioner i gittret och fenomen kopplade till elektroniska korrelationer.

Vid kylning genomgår materialet en serie gitteromarrangemang med en samtidig omfördelning av den elektroniska densiteten, ett fenomen som kallas laddningsdensitetsvåg (CDW). I den fas som uppnås när materialet kyls ned till under 180 k leder en periodisk gitterdistorsion i planet till bildandet av Davidsstjärna (SOD)-kluster gjorda av 13 tantalatomer. Samtidigt observeras en kraftig ökning av resistiviteten. Ytterligare intressanta egenskaper hos lågtemperaturfasen inkluderar en övergång till ett supraledande tillstånd under tryck samt möjligheten att växla denna fas till långlivade metalliska metastabila faser genom att applicera korta pulser av laser eller spänning, vilket gör materialet potentiellt intressant för användning i framtida minnesenheter.

I många år har 1T -TaS₂ ansågs vara en Mott-isolator, och faktiskt ett av de prototypiska exemplen på ett enkelbands Mott-system. För tio år sedan genomfördes teoretiska undersökningar av den elektroniska strukturen för 1T -TaS₂ föreslog ett scenario där ett korrelationsdrivet Mott-isoleringstillstånd bildades inom planen, men på grund av den starka hoppningen mellan skikten fanns ett metallband i staplingsriktningen. Inom detta scenario är en möjlig förklaring till materialets isolerande karaktär staplingsstörning, en effekt som man vet finns i materialet.

Efterföljande teoretiska undersökningar av skiktstaplingens roll och dess effekter på det elektroniska marktillståndet visade att den lägsta energistrukturen uppvisar en specifik "AL"-stapling av dubbelskikt, där A hänvisar till mitten av Davids stjärna och L till det övre högra hörnet. Dessa resultat, som återigen inte strikt förlitar sig på Mott-fysik, indikerar att det isolerande tillståndet kan bero på bindnings-antibindningsluckor. Även om denna bild kan vara lämplig för huvuddelen, skulle försummelsen av interaktionseffekter innebära ett metalliskt tillstånd som fästs på ytan av prover som avslutas med ett trasigt dubbelskikt, en egenskap som tydligt har uteslutits av flera nyligen genomförda scanning tunneling spectroscopy (STS) experiment som systematiskt rapporterade gapade spektra för båda avslutningarna.

This contradiction between theory and experiment prompted researchers at the University of Fribourg to undertake a systematic study of the correlated electronic structure in the stacked bilayer system, using an advanced computational machinery developed within MARVEL.

The electronic behavior in strongly correlated quantum materials such as 1T -TaS₂ cannot be properly described in terms of band structure calculations—theoretical models meant to model such materials accurately must include the effects of strong electronic correlation. The GW + EDMFT ab initio approach for correlated materials modeling, is currently one of the most sophisticated methods available for correlated electron calculations. It has been shown to enable parameter-free simulations of correlated materials. In the present approach, however, the parameters of a multi-layer model were determined by comparison to the known STS spectra for mono-layers. Applying this technique then allowed to simulate semi-infinite systems of 1T -TaS₂ layers in the AL stacking arrangement, identified as the structural ground state in earlier research, for the two different surface terminations.

The calculations performed by postdoc Francesco Petocchi reproduced the spectral features reported in the literature and provided a natural interpretation for the distribution of multiplets observed in photoemission experiments performed by the group of Prof. Claude Monney at the University of Fribourg. Based on their model, they were able to conclude that the insulating behavior of 1T -TaS₂ stems from the complex interplay between bonding-antibonding splittings and electronic correlation.

These results, which provide a solid basis for the previous interpretations of recent measurements, indicate that while the bulk region of 1T -TaS₂ is essentially a band insulator in the low-temperature phase, the surface region exhibits a nontrivial interplay between band insulating and Mott insulating behavior. + Utforska vidare

Stabilisation of charge density wave phase by interfacial interactions