Även om de flesta grundläggande matematiska ekvationer som beskriver elektroniska strukturer är kända sedan länge, är de för komplexa för att kunna lösas i praktiken. Detta har hämmat framstegen inom fysik, kemi och materialvetenskap. Tack vare moderna högpresterande beräkningskluster och etableringen av simuleringsmetoden densitetsfunktionella teorin (DFT) kunde forskare ändra denna situation. Men även med dessa verktyg är de modellerade processerna i många fall fortfarande drastiskt förenklade. Nu har fysiker vid Center for Advanced Systems Understanding (CASUS) och Institutet för strålningsfysik vid Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR) lyckats förbättra DFT-metoden avsevärt. Detta öppnar nya möjligheter för experiment med ultrahögintensitetslasrar, som gruppen förklarar i Journal of Chemical Theory and Computation .

I den nya publikationen tar Young Investigator Group Leader Dr. Tobias Dornheim, huvudförfattare Dr. Zhandos Moldabekov (båda CASUS, HZDR) och Dr. Jan Vorberger (Institute of Radiation Physics, HZDR) sig an en av vår tids mest grundläggande utmaningar :exakt beskrivning av hur miljarder kvantpartiklar som elektroner interagerar. Dessa så kallade kvantmångkroppssystem är kärnan i många forskningsområden inom fysik, kemi, materialvetenskap och närliggande discipliner. Faktum är att de flesta materialegenskaper bestäms av det komplexa kvantmekaniska beteendet hos interagerande elektroner. Även om de grundläggande matematiska ekvationerna som beskriver elektroniska strukturer i princip är kända sedan länge, är de för komplexa för att kunna lösas i praktiken. Därför har den faktiska förståelsen av noggrant designade material förblivit mycket begränsad.

Denna otillfredsställande situation har förändrats med tillkomsten av moderna högpresterande datorkluster, vilket har gett upphov till det nya området beräkningskvantum många-kroppsteori. Här är ett särskilt framgångsrikt verktyg densitetsfunktionsteori (DFT), som har gett oöverträffade insikter i materials egenskaper. DFT anses för närvarande vara en av de viktigaste simuleringsmetoderna inom fysik, kemi och materialvetenskap. Den är särskilt skicklig på att beskriva många-elektronsystem. Faktum är att antalet vetenskapliga publikationer baserade på DFT-beräkningar har ökat exponentiellt under det senaste decenniet och företag har använt metoden för att framgångsrikt beräkna egenskaper hos material så exakta som aldrig förr.

Att övervinna en drastisk förenkling

Många sådana egenskaper som kan beräknas med DFT erhålls inom ramen för linjär responsteori. Detta koncept används också i många experiment där det (linjära) svaret av systemet av intresse på en extern störning som en laser mäts. På detta sätt kan systemet diagnostiseras och viktiga parametrar som densitet eller temperatur kan erhållas. Linjär svarsteori gör ofta experiment och teori genomförbara i första hand och är nästan allestädes närvarande i fysik och relaterade discipliner. Det är dock fortfarande en drastisk förenkling av processerna och en stark begränsning.

I sin senaste publikation bryter forskarna ny mark genom att utöka DFT-metoden bortom den förenklade linjära regimen. Således kan icke-linjära effekter i kvantiteter som densitetsvågor, stoppkraft och strukturfaktorer beräknas och jämföras med experimentella resultat från verkliga material för första gången.

Före denna publikation reproducerades dessa icke-linjära effekter endast genom en uppsättning utarbetade beräkningsmetoder, nämligen kvantmonte-Carlosimuleringar. Även om den ger exakta resultat, är denna metod begränsad till begränsade systemparametrar, eftersom den kräver mycket beräkningskraft. Därför har det funnits ett stort behov av snabbare simuleringsmetoder.

"DFT-metoden som vi presenterar i vår uppsats är 1 000 till 10 000 gånger snabbare än kvantmonterade Monte Carlo-beräkningar", säger Zhandos Moldabekov. "Dessutom kunde vi visa över temperaturregimer som sträcker sig från omgivande till extrema förhållanden, att detta inte kommer till nackdel för noggrannheten. Den DFT-baserade metoden för de icke-linjära svarsegenskaperna hos kvantkorrelerade elektroner öppnar för den lockande möjligheten. att studera nya icke-linjära fenomen i komplexa material."

Fler möjligheter för moderna fria elektronlasrar

"Vi ser att vår nya metod passar mycket väl till kapaciteten hos moderna experimentanläggningar som Helmholtz International Beamline for Extreme Fields, som samarbetas av HZDR och som togs i drift först nyligen", förklarar Jan Vorberger. "Med högeffektslasrar och fria elektronlasrar kan vi skapa exakt dessa icke-linjära excitationer som vi nu kan studera teoretiskt och undersöka dem med aldrig tidigare skådad tids- och rumslig upplösning. Teoretiska och experimentella verktyg är redo att studera nya effekter i materia under extrema förhållanden som har inte varit tillgänglig tidigare."

"Det här dokumentet är ett bra exempel för att illustrera den riktning som min nyligen etablerade grupp är på väg mot", säger Tobias Dornheim, som leder Young Investigator Group "Frontiers of Computational Quantum Many-Body Theory" som installerades i början av 2022. "Vi har huvudsakligen varit aktiva. i fysiksamhället med hög energitäthet under de senaste åren. Nu är vi hängivna att tänja på vetenskapens gränser genom att tillhandahålla beräkningslösningar på kvantmångkroppsproblem i många olika sammanhang. Vi tror att det nuvarande framstegen inom teorin om elektronisk struktur kommer att vara användbar för forskare inom ett antal forskningsområden." + Utforska vidare

Kollektiv kvanteffekt:När elektroner håller ihop