Två ljusstrålar från ficklampor kommer inte att påverkas av varandra när de korsar. Detta är annorlunda för mycket intensiva laserpulser som möts i ett lämpligt ”icke-linjärt material” – här kan strålar avledas och nya strålar av olika färg skapas i en process som kallas vågblandning. Observationen av sådana vågblandningsfenomen gör det möjligt för forskare att dra slutsatser om elektroniska övergångar inom det olinjära materialet som annars är osynliga. Forskare från MBI och DESY har nu observerat hur en röntgenstråle interagerar med en laserstråle, vilket banar väg för atomselektiva studier av ultrasnabba processer i framtiden. Kredit:Anne Riemann, Forschungsverbund Berlin e.V.
Till skillnad från fiktiva lasersvärd, interagerar verkliga laserstrålar inte med varandra när de korsar — såvida inte strålarna möts i ett lämpligt material som möjliggör ickelinjär interaktion mellan ljus och materia. I ett sådant fall kan vågblandning ge upphov till strålar med ändrade färger och riktningar.
Vågblandningsprocesser mellan olika ljusstrålar är en hörnsten i området för olinjär optik, som har blivit väl etablerat sedan lasrar har blivit allmänt tillgängliga. Inom ett lämpligt material, såsom speciella kristaller, kan två laserstrålar "känna varandras närvaro". I denna process kan energi och rörelsemängd utbytas, vilket ger upphov till ytterligare laserstrålar som kommer ut från interaktionszonen i olika riktningar och med olika frekvenser, sett i det synliga spektralområdet som olika färger. Dessa effekter används ofta för att designa och realisera nya laserljuskällor.
Analysen av de framträdande ljusstrålarna i vågblandningsfenomen ger insikter i naturen hos det material i vilket vågblandningsprocessen sker. Sådan vågblandningsbaserad spektroskopi gör det möjligt för forskare att förstå krångligheterna i den elektroniska strukturen hos ett prov och hur ljus kan excitera och interagera med materialet. Hittills har dock dessa tillvägagångssätt knappast använts utanför det synliga eller infraröda spektralområdet.
Ett team av forskare från Max Born Institute (MBI), Berlin och DESY, Hamburg, har observerat en ny typ av sådan vågblandningsprocess som involverar mjuka röntgenstrålar. Överlappande ultrakorta pulser av mjuk röntgenstrålning och infraröd strålning i en enda kristall av litiumfluorid (LiF), såg de hur energi från två infraröda fotoner överfördes till eller från röntgenfotonen, vilket förändrade röntgenstrålningens "färg" i en så kallad icke-linjär process av tredje ordningen.
Inte bara observerade de just denna process med röntgenstrålar för första gången, utan de kunde också kartlägga dess effektivitet när de ändrade färgen på de inkommande röntgenstrålarna. Det visar sig att blandningssignalerna bara är detekterbara när processen involverar en elektron i ett inre skal från en litiumatom som befordras till ett tillstånd där denna elektron är hårt bunden till den vakans den lämnade efter sig - ett tillstånd som kallas exciton. Vidare visar jämförelse med teori att en annars "optiskt förbjuden" övergång av en elektron i det inre skalet bidrar till vågblandningsprocessen.
Via analys av denna resonanta fyrvågsblandningsprocess fick forskarna en detaljerad bild av var den optiskt exciterade elektronen färdas under sin mycket korta livstid. "Endast om den exciterade elektronen är lokaliserad i omedelbar närhet av hålet den har lämnat efter sig observerar vi fyrvågsblandningssignalen", säger Robin Engel, Ph.D. student involverad i arbetet, "och eftersom vi har använt en specifik färg på röntgenstrålar vet vi att detta hål ligger mycket nära litiumatomens atomkärna."
På grund av förmågan hos röntgenstrålar att excitera elektroner i det inre skalet selektivt vid de olika atomarterna i ett material, tillåter det visade tillvägagångssättet forskare att spåra elektroner som rör sig i molekyler eller fasta ämnen efter att de har stimulerats av en ultrasnabb laserpuls. Dessa processer – elektroner som rör sig mot olika atomer efter att ha exciterats av ljus – är avgörande steg i fotokemiska reaktioner eller tillämpningar som ljusinsamling, t.ex. via solceller eller direkt generering av solbränsle.
"Eftersom vårt tillvägagångssätt för vågblandningsspektroskopi kan skalas till mycket högre fotonenergier vid röntgenlasrar, kan många olika atomer i det periodiska systemet exciteras selektivt. På detta sätt förväntar vi oss att det kommer att vara möjligt att spåra den transienta närvaron av elektroner vid många olika atomer av ett mer komplext material, vilket ger ny insikt i dessa viktiga processer", förklarar Daniel Schick, forskare vid MBI.
Forskningen publicerades i Science Advances . + Utforska vidare
