I en artikel publicerad i Science Bulletin , förutspår ett kinesiskt team av forskare en ny elektrid K(NH3 )2 , med interstitiella elektroner fördelade i burar bildade av sex ammoniakmolekyler och bildar ett kvasi-2D triangulärt gitter. De har avslöjat att detta material genomgår en spin-Peierls fasövergång under måttliga tryck.
Denna studie leddes av Prof. Jian Sun (National Laboratory of Solid State Microstructures, School of Physics and Collaborative Innovation Center of Advanced Microstructures, Nanjing University). Teamet använde sin egenutvecklade mjukvara för förutsägelse av kristallstruktur MAGUS och utförde första principberäkningar för att bestämma kristallstrukturerna för kaliumammoniakföreningen under måttliga tryck, vilket har erkänts som elektrid vid omgivningsförhållanden under lång tid.
Elektron-fonon-interaktioner och elektron-elektron-korrelationer representerar två avgörande aspekter i den kondenserade materiens fysik. I ett modellsystem av halvfylld spin-1/2 anti-ferromagnetisk kedja kan gitterdimeriseringen inducerad av elektron-kärna-interaktion intensifieras av Coulomb-repulsion på plats, vilket resulterar i ett spin-Peierls-tillstånd. I två dimensioner har det verkliga materialet som uppvisar sådana fenomen aldrig hittats.
Å andra sidan är elektroder material där obundna elektroner upptar kristallhåligheter och uppvisar anjoniska beteenden (IAE). Det är väl etablerat att korrelationerna mellan spinnpolariserade IAE och deras koppling med intilliggande kärnor kan utlösa mer intressanta kvantfenomen.
Hittills har det dock funnits mycket få arbeten som utforskar interaktionerna mellan de korrelerade IAE:erna och fononerna. En av huvudorsakerna är det stora antalet atomer i organiska elektrider, där de flesta antiferromagnetiska IAE uppstår.
Teamet identifierade att R-3m K(NH3 )2 uppnår termodynamisk stabilitet vid cirka 2 GPa, vilket antar en romboedrisk primitiv cell, och ammoniakmolekylerna är belägna på båda sidor av kaliumskikten.
Några av valenselektronerna är fördelade i hålrum mellan skikten omgivna av sex väteatomer och bildar interstitiell anjonelektroner. Bandet som korsar Fermi-nivån tillskrivs i första hand dessa IAE, som existerar som isolerade enheter med överbryggande ammoniakmolekyler.
Forskarna undersökte också tryckeffekterna på fononen och elektroniska egenskaper. Van-Hoves singulariteter (VHS) förs till Fermi-nivån under högre tryck, vilket inducerar instabiliteten av Peierls-typ och den dimeriserade strukturen. Dessa VHS bidrar också till en stegliknande densitet av tillstånd, vilket förbättrar elektronkorrelationer och inducerar magnetisk instabilitet. Det magnetiska grundtillståndet har visat sig vara antiferromagnetism av sicksacktyp, vilket kan beskrivas av Heisenberg-modellen med modulerade magnetiska interaktioner närmast grann.
Ännu viktigare är att beräkningar av de första principerna avslöjar att magnetisk instabilitet och Peierls-instabilitet inte bara samexisterar, utan också uppvisar ett positivt samspel, vilket utgör ett scenario av spin-Peierls-övergång utan motstycke i ett realistiskt 2D-material, särskilt som involverar IAE.
"Det är väldigt spännande att avslöja sådana rikliga fysiska fenomen i ett realistiskt material. Interaktionerna mellan korrelerade IAE:er och fononer kan ge inspiration för utforskning av magnetiska interaktioner, strukturella distorsioner och laddningstäthetsvågor," säger Jian.
Mer information: Chi Ding et al, Quasi-2D spin-Peierls övergång genom interstitella anjoniska elektroner i K(NH3 )2 , Science Bulletin (2024). DOI:10.1016/j.scib.2024.02.016
Tillhandahålls av Science China Press
