För att förstå naturen hos något extremt komplext, man måste ofta studera dess minsta delar. I ett försök att dechiffrera universum, till exempel, vi söker efter gravitationsvågor eller svaga ljusvågor från Big Bang. Och för att förstå själva essensen av själva materien, vi bryter ner det till subatomär nivå och använder datorsimuleringar för att studera partiklar som kvarkar och gluoner.

Förstå material med specifika funktioner, som de som används i solceller, och tekniska sätt att förbättra deras egenskaper innebär många av samma utmaningar. I det pågående arbetet med att förbättra energiomvandlingen av solceller, forskare har börjat gräva djupare – i vissa fall till atomnivå – för att identifiera materiella defekter som kan undergräva omvandlingsprocessen.

Till exempel, heterogena nanostrukturerade material används i stor utsträckning i en mängd olika optoelektroniska enheter, inklusive solceller. Dock, på grund av deras heterogena natur, dessa material innehåller gränssnitt i nanoskala som uppvisar strukturella defekter som kan påverka dessa enheters prestanda. Det är mycket utmanande att identifiera dessa defekter i experiment, så ett team av forskare vid Department of Energys Argonne National Laboratory och University of Chicago bestämde sig för att göra en serie atomistiska beräkningar vid Lawrence Berkeley National Laboratorys National Energy Research Scientific Computing Center (NERSC) för att hitta grundorsaken till defekter i två vanliga använda halvledarmaterial – blyselenid (PbSe) och kadmiumselenid (CdSe) – och tillhandahåller designregler för att undvika dem.

"Vi är intresserade av att förstå kvantprickar och nanostrukturer och hur de fungerar för solceller, sade Giulia Galli, Liew Familjeprofessor i molekylär teknik vid University of Chicago och medförfattare till en artikel publicerad i Nanobokstäver som beskriver detta arbete och dess resultat. "Vi håller på med modellering, använder både klassisk molekylär dynamik och första principmetoder, att förstå strukturen och de optiska egenskaperna hos dessa nanopartiklar och kvantprickar."

Nanopartiklar med kärnskal

För denna studie, teamet fokuserade på heterostrukturerade nanopartiklar – i det här fallet en kolloidal kvantprick där PbSe-nanopartiklar är inbäddade i CdSe. Den här typen av kvantprick – även känd som en kärna-skal nanopartikel – är som ett ägg, Márton Vörös, Aneesur Rahman Fellow vid Argonne och medförfattare på tidningen, förklarade, med en "äggula" gjord av ett material omgivet av ett "skal" gjord av det andra materialet.

"Experiment har föreslagit att dessa heterostrukturerade nanopartiklar är mycket gynnsamma för solenergiomvandling och tunnfilmstransistorer, sa Vörös.

Till exempel, medan omvandlingseffektiviteten för kolloidal kvantpunktsenergi för närvarande ligger runt 12 % i labbet, "vi siktar på att förutsäga kvantprickstrukturmodeller att gå över 12 %, sa Federico Giberti, postdoktor vid University of Chicagos Institute for Molecular Engineering och första författare om Nanobokstäver papper. "Om 20 % effektivitet kunde uppnås, vi skulle då ha ett material som blir intressant för kommersialisering. "

För att få detta att hända, dock, Vörös och Giberti insåg att de behövde bättre förstå strukturen av gränssnitt i nanoskala och om atomistiska defekter var närvarande. Så, tillsammans med Galli, de utvecklade en beräkningsstrategi för att undersöka, på atomnivå, effekten av gränssnittens struktur på materialens optoelektroniska egenskaper. Genom att använda klassisk molekylär dynamik och första principmetoder som inte förlitar sig på några anpassade parametrar, deras ramverk gjorde det möjligt för dem att bygga beräkningsmodeller av dessa inbäddade kvantprickar.

Genom att använda denna modell som grund för en serie simuleringar som körs på NERSC, forskargruppen kunde karakterisera PbSe/CdSe-kvantprickar och fann att atomer som är förskjutna vid gränssnittet och deras motsvarande elektroniska tillstånd – vad de kallar "fälltillstånd" – kan äventyra solcellsprestanda, förklarade Giberti. De kunde sedan använda modellen för att förutsäga ett nytt material som inte har dessa fälltillstånd och borde prestera bättre i solceller.

"Med vårt beräkningsramverk, vi hittade också ett sätt att ställa in materialets optiska egenskaper genom att applicera tryck, " tillade Giberti.

Denna forskning - som inkluderade studier av elektron- och atomstrukturer - använde fyra miljoner superdatortimmar vid NERSC, enligt Vörös. De flesta av atomstrukturberäkningarna kördes på Cori, NERSC:s 30 petaflop-system installerades 2016, även om de också använde Edison-systemet, en Cray XC30 med Intel Xeon-processorer. Även om beräkningarna inte behövde ett stort antal processorer, Giberti noterade, "Jag behövde lansera många simultana simuleringar samtidigt, och att analysera all data var i sig en ganska utmanande uppgift."

Blickar framåt, forskargruppen planerar att använda detta nya beräkningsramverk för att undersöka andra material och strukturer.

"Vi tror att våra atomistiska modeller, i kombination med experiment, kommer att ta med ett prediktivt verktyg för heterogena nanostrukturerade material som kan användas för en mängd olika halvledande system, "Federico sa. "Vi är mycket glada över den möjliga effekten av vårt arbete."