Rumstemperatur joniska vätskor (ILs), en speciell klass av smälta salter, lovar mycket bättre elektrokemisk prestanda jämfört med konventionella vattenlösningar på grund av en rad nya och avstämbara egenskaper. Under de senaste två decennierna har ILs har utforskats som ett sätt att förbättra en rad olika teknologier, från energilagring och omvandling till katalys till galvanisering av metaller och halvledare.

Ett utmärkt exempel på var IL kan göra sitt märke är i kolbaserade superkondensatorer som lagrar elektrisk energi vid det nanoporösa elektrode-elektrolytgränssnittet. Hur IL:er monteras vid detta gränssnitt styr mängden energi som lagras och laddnings- och urladdningshastigheterna i enheter. Dock, omfattande strukturella insikter har utvecklats långsamt eftersom elektrolytbeteende vid gränssnitt och under inneslutning är utmanande att lösa. Detta gäller särskilt för ILs, som uppvisar skrymmande, flexibla och mycket varierande molekylära konfigurationer.

I forskning som nyligen publicerats i The Journal of Physical Chemistry Letters , Forskare från Lawrence Livemore National Laboratory (LLNL) kopplade röntgenexperiment med högfientlighetssimuleringar för att undersöka en allmänt använd familj av IL:er inneslutna i kolnanoporer som vanligtvis används i superkondensatorer. Arbetet representerar den första studien som kombinerar de första principerna molekylär dynamik och röntgenspridning för att analysera rumsligt begränsade IL:er, möjliggör nya insikter om exotiska egenskaper som bara förekommer inom dessa exceptionellt små utrymmen.

Teamet upptäckte experimentellt extrema störningar i strukturen av IL:erna, vilket var unikt förutspått och förklarat av deras simuleringar. Teamet visade också hur avvikelser från typiskt vätskebeteende berodde starkt på de relativa storlekarna på jonerna och porerna. Till sist, trots betydande avvikelser i strukturen under förlossningen, studien indikerar att den överlägsna elektrokemiska stabiliteten hos IL:er förblir intakt, vilket är viktigt för att bibehålla prestanda för energilagringsenheter.

"Den verkliga framgången är integrationen mellan kvantmekaniska simuleringar, skräddarsydd syntes av nanomaterial och avancerad röntgenkarakterisering. Denna kraftfulla kombination av tekniker erbjuder en mycket mer fullständig förståelse av ILs struktur i extremt smala porösa kol, sa Tuan Anh Pham, LLNL -forskare i Quantum Simulations Group och huvudförfattare på pappret. "Studien representerar kontinuerliga ansträngningar vid LLNL för att etablera tvärvetenskapligt samarbete inom området energimaterial, som Laboratory of Energy Applications for the Future."

LLNL forskare och medförfattare på papper, Colin Loeb och Patrick Campbell, utnyttjade speciell laboratoriekunskap för att syntetiskt justera porstorlekarna inom nanoporösa kolaerogeler med stor yta. Denna nya materialförmåga gjorde det möjligt för teamet att med synkrotronröntgenstrålar undersöka olika begränsade tillstånd av de joniska vätskorna och sammanställa en mer omfattande bild av effekterna av inneslutning på strukturen.

För detta arbete, LLNL skapade ett nytt samarbete med University of Bayreuth i Tyskland för att dra nytta av nyckelkompetens när det gäller att karakterisera mesoskala strukturer.

"Gränssnittsvetenskap är ett så spännande område, där vi bokstavligen bara skrapar på ytan av en atomistisk förståelse av vad som faktiskt pågår, sa Mirijam Zobel, en fakultetsmedlem vid Institutionen för kemi vid University of Bayreuth och medförfattare till studien. "Det är en givande erfarenhet att vara en del av detta internationella team och att utöka vår kunskap om gränssnittsstrukturering av komplexa vätskor."

"Jag älskar hur de olika aspekterna av vårt team skjutit gränserna för vad de kan användas för tekniskt eller vetenskapligt för att verkligen integreras tillsammans, "sade Eric Meshot, LLNL-forskare och huvudutredare i projektet. "Vi kunde avslöja några viktiga grundläggande insikter som har viktiga praktiska konsekvenser för energilagringsenheter. Nu är vi i en unik position att tänka mer på hur dessa insikter kan gynna verkliga applikationer."