Massiv arbetsfunktionsmedierad laddningsöverföring i grafen/?-RuCl3-heterostrukturer ger de nödvändiga förutsättningarna för att generera plasmonpolaritoner utan elektrostatisk eller kemisk dopning. Bilden visar en karakteristisk infraröd närfältsbild av en sådan heterostruktur, avslöjar en mängd plasmoniska svängningar som härrör från väsentlig ömsesidig dopning av gränssnittsgrafen/α-RuCl3-lager. Kredit:Daniel J. Rizzo/Columbia University
grafen, ett atomärt tunt kollager genom vilket elektroner kan färdas praktiskt taget obehindrat, har studerats omfattande sedan den första framgångsrika isoleringen för mer än 15 år sedan. Bland dess många unika egenskaper är förmågan att stödja mycket begränsade elektromagnetiska vågor kopplade till oscillationer av elektronisk laddning - plasmonpolaritoner - som har potentiellt breda tillämpningar inom nanoteknik, inklusive biosensing, kvantinformation, och solenergi.
Dock, för att stödja plasmonpolaritoner, grafen måste laddas genom att lägga på en spänning till en närliggande metallport, vilket avsevärt ökar storleken och komplexiteten hos enheter i nanoskala. Columbia University forskare rapporterar att de har uppnått plasmoniskt aktiv grafen med rekordhög laddningstäthet utan en extern grind. De åstadkom detta genom att utnyttja ny laddningsöverföring mellan skikten med en tvådimensionell elektronacceptor känd som α-RuCl3. Studien finns nu tillgänglig online som en artikel med öppen tillgång och kommer att dyka upp i 9 december numret av Nanobokstäver.
"Detta arbete tillåter oss att använda grafen som ett plasmoniskt material utan metallportar eller spänningskällor, vilket gör det möjligt att skapa fristående grafenplasmoniska strukturer för första gången", sa co-PI James Hone, Wang Fong-Jen professor i maskinteknik vid Columbia Engineering.
Allt material har en egenskap som kallas arbetsfunktion, som kvantifierar hur hårt de kan hålla fast vid elektroner. När två olika material kommer i kontakt, elektroner kommer att flytta från materialet med den mindre arbetsfunktionen till materialet med den större arbetsfunktionen, får den förra att bli positivt laddad och den senare att bli negativt laddad. Detta är samma fenomen som genererar statisk laddning när du gnider en ballong mot håret.
α-RuCl3 är unikt bland nanomaterial eftersom det har en exceptionellt hög arbetsfunktion även när det exfolieras ner till ett eller några atomtjocka 2D-lager. Att veta detta, Columbia-forskarna skapade staplar i atomskala bestående av grafen ovanpå α-RuCl3. Som förväntat, elektroner togs bort från grafenen, vilket gör den mycket ledande och kan vara värd för plasmonpolaritoner - utan användning på en extern grind.
Att använda α-RuCl3 för att ladda grafen ger två huvudsakliga fördelar jämfört med elektrisk grind. α-RuCl3 inducerar mycket större laddning än vad som kan uppnås med elektriska grindar, som begränsas av nedbrytning av den isolerande barriären med grafen. Dessutom, avståndet mellan grafen och den underliggande gate-elektroden suddar ut gränsen mellan laddade och oladdade områden på grund av "elektriska fältkanter". Detta förhindrar realisering av skarpa laddningsegenskaper i grafenen och längs grafenkanten som är nödvändiga för att manifestera nya plasmoniska fenomen. I kontrast, vid kanten av α-RuCl3, laddningen i grafen sjunker till noll på nästan atomskalan.
"En av våra stora framgångar i detta arbete är att uppnå laddningstätheter i grafen som är ungefär 10 gånger större än de gränser som ställs av dielektriskt genombrott i en standardstyrd enhet, " sade studiens ledare PI Dmitri Basov, professor i fysik. "Dessutom, eftersom α-RuCl3 - källan till elektronisk laddning - är i direkt kontakt med grafen, gränserna mellan de laddade och oladdade områdena i grafenen är knivskarpa. Detta tillåter oss att observera spegelliknande plasmonreflektion från dessa kanter och att skapa historiskt svårfångade endimensionella kantplasmoner som fortplantar sig längs grafenkanten." Teamet observerade också skarpa gränser vid "nanobubblor, " där föroreningar som fastnat mellan de två skikten stör laddningsöverföringen.
"Vi var mycket glada över att se hur abrupt grafenladdningstätheten kan förändras i dessa enheter, sa Daniel Rizzo, en postdoktoral forskare med Basov och huvudförfattaren på uppsatsen. "Vårt arbete är ett proof-of-concept för nanometerladdningskontroll som tidigare var fantasins rike."
Arbetet utfördes i Energy and Frontier Research Centre on Programmable Quantum Materials finansierat av United States Department of Energy och ledd av Basov. Forskningsprojektet använde delade anläggningar som drivs av Columbia Nano Initiative.
Forskarna följer nu vägar för att använda etsad α-RuCl3 som en plattform för att generera anpassade laddningsmönster i nanoskala i grafen för att exakt ställa in det plasmoniska beteendet enligt olika praktiska tillämpningar. De hoppas också kunna visa att α-RuCl3 kan kopplas samman med ett brett utbud av 2-D-material för att få tillgång till nya materialbeteenden som kräver den exceptionellt höga laddningstätheten som ges av laddningsöverföring mellan skikten som visas i deras manuskript.
Hone noterade, "När vår mellanskiktsladdningsöverföringsteknik kombineras med befintliga procedurer för mönstring av 2D-substrat, vi kan enkelt generera skräddarsydda laddningsmönster i nanoskala i grafen. Detta öppnar upp en mängd nya möjligheter för nya elektroniska och optiska enheter."