SLAC och Stanford-forskare har gjort de första observationerna i atomskala av hur nanokristaller som kallas kvantprickar förlorar sin ljusproducerande effektivitet när de exciteras med intensivt ljus. Prickar exciterades med grönt ljus (överst) eller lila ljus med högre energi (botten), och forskare såg dem svara med en "elektronkamera, " MeV-UED. När den träffas med grönt ljus, prickarna slappnade av, och exciterade par av elektroner och hål omvandlade praktiskt taget all inkommande energi till ljus. Men när den träffas med lila ljus, en del av energin fångades på ytan av punkten; detta förvrängde arrangemanget av omgivande atomer och slösade bort energi som värme. Resultaten har breda konsekvenser för utvecklingen av framtida kvant- och fotonikteknologier där ljus ersätter elektroner i datorer och vätskor i kylskåp. Kredit:B. Guzelturk et al., Naturkommunikation, 25 mars 2021
Ljusa halvledarnanokristaller kända som kvantprickar ger QLED-TV-skärmar sina livfulla färger. Men försök att öka ljusets intensitet genererar värme istället, minskar prickarnas ljusproducerande effektivitet.
En ny studie förklarar varför, och resultaten har breda konsekvenser för utvecklingen av framtida kvant- och fotonikteknologier där ljus ersätter elektroner i datorer och vätskor i kylskåp, till exempel.
I en QLED-TV-skärm, prickar absorberar blått ljus och gör det till grönt eller rött. Vid de låga energierna där TV-skärmar fungerar, denna omvandling av ljus från en färg till en annan är praktiskt taget 100 % effektiv. Men vid de högre excitationsenergierna som krävs för ljusare skärmar och annan teknik, effektiviteten sjunker kraftigt. Forskare hade teorier om varför detta händer, men ingen hade någonsin observerat det på atomär skala förrän nu.
För att ta reda på mer, forskare vid Department of Energys SLAC National Accelerator Laboratory använde en höghastighets "elektronkamera" för att se prickar förvandla inkommande högenergilaserljus till sina egna glödande ljusemissioner.
Experimenten visade att det inkommande högenergilaserljuset skjuter ut elektroner från punktens atomer, och deras motsvarande hål – tomma fläckar med positiva laddningar som är fria att röra sig runt – fastnar på ytan av punkten, producerar oönskad spillvärme.
Dessutom, elektroner och hål rekombineras på ett sätt som avger ytterligare värmeenergi. Detta ökar jigglingen av punktens atomer, deformerar sin kristallstruktur och slösar bort ännu mer energi som kunde ha gått åt till att göra prickarna ljusare.
"Detta representerar ett nyckel sätt att energi sugs ut ur systemet utan att ge upphov till ljus, sa Aaron Lindenberg, en docent vid Stanford University och utredare vid Stanford Institute for Materials and Energy Sciences vid SLAC som ledde studien med postdoktorn Burak Guzelturk.
"Att försöka ta reda på vad som ligger bakom denna process har varit föremål för studier i decennier, ", sa han. "Detta är första gången vi kunde se vad atomerna faktiskt gör medan exciterad energi försvinner som värme."
Forskargruppen, som inkluderade forskare från SLAC, Stanford, University of California, Berkeley och DOE:s Lawrence Berkeley National Laboratory, beskrev resultaten i Naturkommunikation i dag.
Avger en ren, lysande glöd
Trots sin lilla storlek - de har ungefär samma diameter som fyra DNA-strängar - är kvantpricksnanokristaller förvånansvärt komplexa och mycket konstruerade. De avger extremt rent ljus vars färg kan ställas in genom att justera deras storlek, form, sammansättning och ytkemi. Kvantprickarna som används i denna studie uppfanns för mer än två decennier sedan, och idag används de flitigt i ljusa, energieffektiva displayer och i bildverktyg för biologi och medicin.
Att förstå och åtgärda problem som står i vägen för att göra prickar mer effektiva vid högre energier är ett väldigt hett forskningsfält just nu, sa Guzelturk, som utförde experiment vid SLAC med postdoktor Ben Cotts.
Tidigare studier hade fokuserat på hur prickarnas elektroner betedde sig. Men i denna studie, teamet kunde se hela atomers rörelser, för, med en elektronkamera känd som MeV-UED. Den träffar prover med korta pulser av elektroner med mycket hög energi, mätt i miljoner elektronvolt (MeV). I en process som kallas ultrasnabb elektrondiffraktion (UED), elektronerna sprids från provet och in i detektorer, skapa mönster som avslöjar vad både elektroner och atomer gör.
När SLAC/Stanford-teamet mätte beteendet hos kvantprickar som hade träffats med olika våglängder och intensiteter av laserljus, UC Berkeleys doktorander Dipti Jasrasaria och John Philbin arbetade med Berkeleys teoretiska kemist Eran Rabani för att beräkna och förstå det resulterande samspelet mellan elektroniska och atomära rörelser från en teoretisk synvinkel.
"Vi träffade experimentörerna ganska ofta, " sa Rabani. "De kom med ett problem och vi började arbeta tillsammans för att förstå det. Tankarna gick fram och tillbaka, men det hela såddes från experimenten, som var ett stort genombrott för att kunna mäta vad som händer med kvantprickarnas atomgitter när det är intensivt exciterat."
En framtid av ljusbaserad teknik
Studien utfördes av forskare vid ett DOE Energy Frontier Research Center, Fotonik vid termodynamiska gränser, ledd av Jennifer Dionne, en Stanford docent i materialvetenskap och ingenjörskonst och senior associate vice provost för forskningsplattformar/delade anläggningar. Hennes forskargrupp arbetade med Lindenbergs grupp för att hjälpa till att utveckla den experimentella tekniken för att sondera nanokristallerna.
Centerns slutmål, Dionne sa, är att demonstrera fotoniska processer, såsom ljusabsorption och emission, på gränsen för vad termodynamiken tillåter. Detta kan åstadkomma tekniker som kylning, uppvärmning, kylning och energilagring – såväl som kvantdatorer och nya motorer för utforskning av rymden – drivs helt av ljus.
"För att skapa fotoniska termodynamiska cykler, du måste exakt styra hur ljus, värme, atomer, och elektroner interagerar i material, " Dionne sa. "Detta arbete är spännande eftersom det ger en aldrig tidigare skådad lins på de elektroniska och termiska processerna som begränsar ljusemissionseffektiviteten. De studerade partiklarna har redan rekordstora kvantutbyten, men nu finns det en väg mot att designa nästan perfekta optiska material." En sådan hög ljusemissionseffektivitet kan öppna en mängd stora futuristiska tillämpningar, allt drivs av små prickar som sonderas med ultrasnabba elektroner.