Kredit:Jin Meng
En forskargrupp ledd av professor Zhang Haimin från Hefei Institutes of Physical Science (HFIPS) vid den kinesiska vetenskapsakademin har rapporterat sin upptäckt av dodekantiol-modifierat metalliskt rodium (Rh) för högpresterande elektrokatalytiskt kväve (N2) ) till ammoniak.
Gränssnittstekniken som de tillämpade i denna studie, enligt teamet, är till stor hjälp för att utveckla effektiva elektrokatalysatorer för kvävereduktionsreaktion (NRR) för ammoniaksyntes under omgivande förhållanden. Relaterade resultat publicerades i Nano Research .
Jämfört med Haber-Bosch ammoniaksyntesprocess med krävande reaktionsförhållanden och hög energiförbrukning, kan den elektrokatalytiska NRR utföras vid rumstemperatur och tryck, och källan till väte är vatten. Därför har det ett viktigt vetenskapligt forskningsvärde och genomförbarhet för industriell tillämpning.
Emellertid gör icke-dipolen och den låga lösligheten av kväve det svårt att adsorbera på katalysatorytan och aktiveras. Dessutom är elektrolyter en naturlig protonkälla. Jämfört med N2 , har de protoner som genereras av vattendelning lägre aktiveringsenergi, så reaktionsställena är lättare upptagna av protoner. Antalet aktiva platser för NRR reducerades, vilket resulterade i lägre ammoniakutbyte.
I denna studie tillverkades den dodekantiol-modifierade Rh via en lätt mättad dodekantiol ångfas hydrotermisk reaktion följt av lågtemperaturpyrolysprocess. De hydrofoba dodekantiolmolekylerna på Rh-ytan producerade stereohindrande effekt, vilket hämmade diffusionen av vattenmolekyler eller H + till metallyta och underlättar N2 adsorption, vilket således förbättrar NRR-selektiviteten.
Dessutom avslöjade beräkningar av densitetsfunktionella teorierna att yttäckningen av väte (H*) och NRR-reaktionsenergibarriären båda minskade efter dodekantiolmodifiering, vilket avsevärt förbättrade NRR-prestandan.
Denna studie ger nya insikter om effekten av det metall-organiska gränssnittet och H*-täckningen på den elektrokemiska NRR-aktiviteten. + Utforska vidare
