Vitt ljus triplett-fusion foton uppkonvertering med nanokristall-molekyl hybrider. Kredit:Chem (2022). DOI:10.1016/j.chempr.2022.03.003
En forskargrupp ledd av professor Wu Kaifeng från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) avslöjade mekanismen för bildning av molekylära spin-tripletter från snabb spin-flip i kolloidala nanokristaller och demonstrerade dess fotokemiska tillämpningar .
Studien publicerades i Chem den 24 mars.
Traditionellt är halvledarspinnegenskaper ett område inom fysiken. Den senaste utvecklingen inom lösningsodlade halvledarmaterial, såsom blyhalogenidperovskiter och kolloidala nanokristaller, har börjat inkludera kemister i detta spel. Men livslängden för spinnavslappning för dessa material är fortfarande för kort (vanligtvis några pikosekunder vid rumstemperatur) för tillämpningar av spintronik och kvantinformationsteknologi.
Viktigt är dock att det finns ett stort fält som kallas "molekylär fotokemi" som är särskilt förtjust i spinnavslappnade molekylära tripletttillstånd. Fotokemister har lagt ner mycket ansträngning på syntesen av speciella molekyler som kallas sensibilisatorer som kan producera tripletter vid fotoexcitation.
"Vi insåg att de korta spin-livslängderna som nyligen uppmätts i kolloidala nanokristaller borde hitta omedelbara tillämpningar inom molekylär fotokemi", säger professor Wu.
Forskarna visade spinnaktiverad fotokemi med CsPbBr3 nanokristaller ytförankrade med rhodamin B-molekyler. Med hjälp av avancerad femtosekundlaserspektroskopi fann de att excitation av antingen nanokristallen eller molekylen inducerade effektiv laddningsseparation, och den snabba spin-flipen av bäraren inuti nanokristallen möjliggjorde högutbytesbildningen av molekylära tripletter genom laddningsrekombination. Däremot uteslöts den konventionella mekanismen för tungatomeffekt för detta system.
Vittljusdriven triplettfusionsfotonuppkonvertering och singlettsyregenerering genom att använda nanokristaller för att vända snurrarna för att generera molekylära tripletter. Kredit:Chem (2022). DOI:10.1016/j.chempr.2022.03.003
Dessutom, genom att använda de dubbla triplettbildningsvägarna och den komplementära spektrala täckningen av CsPbBr3 och rhodamine B, uppnådde de effektiv vitljusdriven molekylär triplettfotokemi, inklusive triplettfusionsfotonuppkonvertering och singlettsyregenerering.
"Denna studie öppnar en ny väg för fotokemiska tillämpningar av lösningsbearbetade halvledarmaterial", säger prof. Wu. "Det kan inspirera till användningen av spinnegenskaperna hos dessa lågkostnadsmaterial inom fler områden." + Utforska vidare
