EPFL-forskare har utvecklat den första heltäckande modellen av de kvantmekaniska effekterna bakom fotoluminescens i tunna guldfilmer; en upptäckt som kan driva utvecklingen av solbränslen och batterier.
Luminescens, eller emission av fotoner från ett ämne som utsätts för ljus, har varit känt att förekomma i halvledarmaterial som kisel i hundratals år. Elektronernas beteende i nanoskala när de absorberar och sedan återutsänder ljus kan berätta mycket för forskare om halvledarnas egenskaper, varför de ofta används som sonder för att karakterisera elektroniska processer, som de som sker inuti solceller.
1969 upptäckte forskare att alla metaller luminescerar till viss del, men de mellanliggande åren lyckades inte ge en klar förståelse för hur detta inträffar. Förnyat intresse för denna ljusemission, driven av nanoskala temperaturkartläggning och fotokemitillämpningar, har återupplivat debatten kring dess ursprung. Men svaret var fortfarande oklart – tills nu.
"Vi utvecklade mycket högkvalitativa metallguldfilmer, vilket satte oss i en unik position för att belysa denna process utan de förvirrande faktorerna från tidigare experiment", säger Giulia Tagliabue, chef för Laboratory of Nanoscience for Energy Technologies (LNET) på skolan of Engineering.
I en nyligen publicerad studie publicerad i Light:Science &Applications , fokuserade Tagliabue och LNET-teamet laserstrålar på de extremt tunna – mellan 13 och 113 nanometer – guldfilmer och analyserade sedan den resulterande svaga glöden.
Data som genererades från deras exakta experiment var så detaljerade – och så oväntade – att de samarbetade med teoretiker vid Barcelona Institute of Science and Technology, Syddanmarks universitet och Rensselaer Polytechnic Institute (USA) för att omarbeta och tillämpa kvantmekanisk modellering metoder.
Forskarnas omfattande tillvägagångssätt gjorde det möjligt för dem att lösa debatten kring typen av luminescens som härrör från filmerna - fotoluminescens - som definieras av det specifika sättet elektroner och deras motsatt laddade motsvarigheter (hål) beter sig som svar på ljus. Det gjorde det också möjligt för dem att producera den första kompletta, helt kvantitativa modellen av detta fenomen i guld, som kan appliceras på vilken metall som helst.
Tagliabue förklarar att, med hjälp av en tunn film av monokristallint guld framställd med en ny syntesteknik, studerade teamet fotoluminescensprocessen när de gjorde metallen tunnare och tunnare. "Vi observerade vissa kvantmekaniska effekter som uppträdde i filmer på upp till cirka 40 nanometer, vilket var oväntat, för normalt sett för en metall ser du inte sådana effekter förrän du går långt under 10 nm", säger hon.
Dessa observationer gav viktig rumslig information om exakt var fotoluminescensprocessen inträffade i guldet, vilket är en förutsättning för metallens användning som sond. Ett annat oväntat resultat av studien var upptäckten att guldets fotoluminiscenta (Stokes) signal kunde användas för att undersöka materialets egen yttemperatur – en välsignelse för forskare som arbetar på nanoskala.
"För många kemiska reaktioner på ytan av metaller finns det en stor debatt om varför och under vilka förhållanden dessa reaktioner inträffar. Temperaturen är en nyckelparameter, men att mäta temperatur på nanoskala är extremt svårt, eftersom en termometer kan påverka din mätning. Så det är en stor fördel att kunna sondera ett material med själva materialet som sond, säger Tagliabue.
Forskarna tror att deras resultat kommer att göra det möjligt för metaller att användas för att få oöverträffade detaljerade insikter om kemiska reaktioner, särskilt de som är involverade i energiforskning. Metaller som guld och koppar – LNET:s nästa forskningsmål – kan utlösa vissa nyckelreaktioner, som minskningen av koldioxid (CO2 ) tillbaka till kolbaserade produkter som solbränslen, som lagrar solenergi i kemiska bindningar.
"För att bekämpa klimatförändringarna kommer vi att behöva teknik för att omvandla CO2 till andra användbara kemikalier på ett eller annat sätt", säger LNET postdoc Alan Bowman, studiens första författare.
"Att använda metaller är ett sätt att göra det, men om vi inte har en bra förståelse för hur dessa reaktioner sker på deras ytor, då kan vi inte optimera dem. Luminescens erbjuder ett nytt sätt att förstå vad som händer i dessa metaller ."
Mer information: Alan R. Bowman et al, Quantum-mechanical effects in photoluminescens från tunna kristallina guldfilmer, Light:Science &Applications (2024). DOI:10.1038/s41377-024-01408-2
Journalinformation: Ljus:Vetenskap och tillämpningar
Tillhandahålls av Ecole Polytechnique Federale de Lausanne
