Forskare vid US Department of Energy's Oak Ridge National Laboratory (ORNL) har nu tillgång till en spetskompetens för att studera katalysatorer.

Katalysatorer är specialiserade material som hjälper till att underlätta kemiska reaktioner, från att förädla petrokemiska produkter och rena gaser till bearbetning av bränsle och matlagning. Enligt North American Catalysis Society, katalysatorer bidrar till mer än 35% av den globala BNP och representerar en marknad på 12 miljarder dollar enbart i USA. Som ett resultat, forskning om att förstå materialet
egenskaper och att optimera prestanda för integrerade katalysatorer under industriella processer är hög prioritet i det vetenskapliga samfundet.

Traditionella forskningsmetoder undersöker bara katalysatorn och andra produkter före eller efter att reaktionen ägt rum. Dock, ett team av forskare från ORNL och Colorado State University utvecklade nyligen en gasflödescell som kan studera atomernas struktur i dessa material i realtid. Med hjälp av neutrondiffraktion och total spridningsteknik, experiment kan efterlikna verkliga förhållanden med industriell relevans-som katalysatorer i fordon-för att ge ny inblick i det omöjliga förhållandet mellan katalysatorn och reaktionsprodukterna.

"Om vi ​​vill förstå gränserna för nuvarande teknik och hjälpa till att designa nya material, bättre material, vi måste förstå varför de fungerar, "sa Daniel Olds, en postdoktor vid ORNL:s Spallation Neutron Source (SNS).

Bidragare från SNS och ORNL:s Center for Nanophase Materials Sciences (CNMS) inkluderade kemister, instrumentforskare, specialister på datareducering, och prova miljöexperter. Projektet använde medel från Laboratory Directed Research and Development (LDRD), och både personal och användare har redan utnyttjat denna nya förmåga.

"Det är en av de bitarna som omedelbart antogs av samhället, vilket är riktigt spännande för vårt instrumentteam, "sa NOMAD -instrumentforskaren Katharine Page.

Genom att installera gasflödescellen vid den högintensiva NOMAD-diffraktometern, SNS beamline 1B, laget skapade en ny provmiljö där användare kan undersöka katalytiska reaktioner under realistiska driftförhållanden. Neutrons förmåga att skilja mellan isotoper var nyckeln till att effektivt studera gasfasta gränssnitt mellan en katalysator och ett materialprov.

"Diffraktionstekniker kan ofta undersöka förändringar av själva katalysatorn, men katalysatorns interaktion med den enhet som du katalyserar är ofta mycket svår att pröva, "Sa Page.

Eftersom alla isotoper i ett överordnat element har samma antal protoner, många analysmetoder kan inte skilja dem åt. Dock, neutrondiffraktionstekniker kan skilja mellan isotoper eftersom varje enskild atom har olika antal neutroner. Med hjälp av neutrondiffraktion och steady-state isotop transient kinetic analysis (SSITKA) teknik samtidigt, laget studerade interaktionen mellan en adsorberande gas och ett rörformat reaktorprov fylld med fasta partiklar av mineralet zeolit-X, en vanlig kommersiell katalysator.

"Teknikerna vi använder är unikt känsliga för de amorfa och övergående gränssnitten i dessa katalysatormaterial, "Sidan förklaras.

Växla mellan olika isotoper av kväve, laget identifierade delar av provet för att observera gasflöde och adsorption genom pulverdiffraktion. De etablerade ett pågående kväveflöde för att hjälpa provet att nå ett konstant reaktionstillstånd, behövs för att ta SSITKA -mätningar.

En ventil i flödescellen möjliggör växling mellan olika gaser så att deras inverkan på reaktionen kan observeras medan en restgasanalysator mäter gas som kommer från provet. Kombinerat med resultat från diffraktions- och SSITKA -metoderna, dessa data hjälpte teamet att hitta intressanta områden i sitt urval medan de filtrerade bort icke -väsentlig information.

"Vi kunde se den här signalen om att du skulle vara hårt pressad att hitta något annat sätt, och det var inte lätt, "Sa gamla.

För att göra framtida forskning enklare, Olds utvecklade ett nytt program som kallas kombinatorisk bedömning av övergångsstater (CATS), vilket gör att forskare kan ladda upp hundratals eller tusentals datauppsättningar samtidigt. Algoritmen tillhandahåller sedan grafiska representationer av reaktioner som äger rum och hjälper till att fånga eventuella problem vid strållinjen.

Teamet konstruerade initialt en komplex gasflödescell, men deras slutliga design av en enkel U-rörform hjälper till att kringgå de tekniska problem som kan plåga mer komplicerad utrustning.

"Inget här kom ut ur en låda. Det var helt vanligt och måste integreras tillsammans, "Sa gamla.

Forskarna beskriver sitt arbete i en studie med titeln "En hög precision gasflödescell för att utföra in situ neutronstudier av lokal atomstruktur i katalytiska material."

"Gasflödescellens LDRD -projekt genererade verkligen en helt ny klass med provmiljöförmåga, "Sa Page.

Forskargruppen inkluderade också Peter F. Peterson, Jue Liu, Gerald Rucker, Mariano Ruiz-Rodriguez, Michelle Pawel, och Steven H. Overbury från ORNL och Arnold Paecklar, Michael Olsen, och James R. Neilson från Colorado State University.

"Som alltid, det var fantastiskt att arbeta med de fantastiska ORNL -forskarna för att få en ny idé att förverkligas genom design, bygga, testning, och använda. LDRD -programmet var ett utmärkt tillfälle för oss som externa användare och samarbetspartners, "Sa Neilson.