Schematisk illustration av framställningen av de mesoporösa ZSM-5-P nanoboxarna via det snabba åldrandet (av prekursorsol-gelblandningen) och postsyntetisk TPAOH-behandling. Kredit:IMR
ZSM-5 zeolit spelar en viktig roll vid petroleumkrackning och raffinering av petrokemiska produkter på grund av dess mikroporösa struktur (0,51-0,56 nm) och avstämbara fasta syraegenskaper. Eftersom zeolitmikroporer begränsar massöverföringen av reaktanter, Forskningsfokus har varit att förbättra tillgängligheten för reaktanter till de sura platserna i zeoliter för att förbättra deras katalytiska aktivitet under de senaste decennierna.
Vanligtvis, Efterbehandling med alkalisk lösning används för att selektivt avsilikonisera och etsa ut de intrakristallina mesoporerna för att förbättra tillgängligheten för zeolitens sura platser. Dock, eftersom det fyrkoordinerade aluminiumet i den orörda zeoliten hämmar avsilikonisering, denna metod är endast lämplig för syntes av ZSM-5 zeoliter med högt förhållande mellan kisel och aluminium. Syntesen av förhållandet ZSM-5 med låg kisel till aluminium med god tillgänglighet är fortfarande utmanande.
Nyligen, forskarna från Institute of Metal Research (IMR) vid den kinesiska vetenskapsakademin, samarbetar med forskarna från University of Manchester, utvecklat en effektiv metod för att framställa ihålig ZSM-5 zeolitkatalysator med lågt förhållande kisel till aluminium. Studien publicerades online i Angewandte Chemie International Edtion.
Forskarna förberedde först en orörd zeolit innehållande extra ramaluminium från en högtemperaturs snabb åldrande zeolitsyntesmoderlut. Sedan, de återinsatte det extra ramaluminiumet i ramaluminiumet genom upplösning och omkristallisation av tetrapropylammoniumhydroxid. Samtidigt bildades en ihålig struktur.
Nyheten i denna metod ligger i användningen av orörd zeolit innehållande extra ram aluminium som moderfas, som bryter begränsningen av zeolitupplösning och omkristallisation av det fyra koordinerade ramverket aluminium, därigenom framställdes ihålig ZSM-5-zeolit med ett förhållande mellan kisel och aluminium så lågt som 16.
Ihålig ZSM-5 zeolit med lågt kisel till aluminium-förhållande visar utmärkt katalytisk prestanda vid kolväteprickning, särskilt vid sprickbildning av skrymmande molekyler, med hög aktivitet, hög stabilitet och hög propenselektivitet. Den utmärkta katalytiska prestandan hos ihåliga ZSM-5-zeoliter med lågt förhållande mellan kisel och aluminium härrörde från bra tillgängliga syraställen.
Denna metod är lämplig för syntes av lågkisel till aluminium ihåliga ZSM-5 zeoliter, och det ger en genomförbar teknisk väg för andra ihåliga heteroatom-dopade zeoliter.