Geometrisk och elektronisk struktur för Au-TiO 2 gränssnitt under CO/O 2 (A, C, E) och O 2 miljö (B, D, F). Kredit:GAO Yi
Ett internationellt gemensamt forskarlag från Shanghai Advanced Research Institute of the Chinese Academy of Sciences, tillsammans med Zhejiang University och Danmarks Tekniska Universitet, rapporterade en in-situ-strategi för att manipulera gränssnittsstruktur med atomär precision under katalytiska reaktioner. Resultaten publicerades i senaste numret av Vetenskap .
Gränssnittet mellan nanopartiklar och substrat spelar en kritisk roll i heterogen katalys eftersom de flesta aktiva platser är belägna vid gränsytans omkrets. Det anses allmänt att detta gränssnitt är orörligt och oföränderligt, och kan därför knappast justeras i reaktiva miljöer. Som ett resultat, det har varit utmanande att främja katalytisk aktivitet genom exakt kontroll av gränssnittsstrukturen.
I den här studien, forskarna använde först miljötransmissionselektronmikroskopi för att direkt visualisera den epitaxiella rotationen av guldnanopartiklar på titandioxid (TiO) 2 ) ytor under CO-oxidation på atomnivå. Ett perfekt epitaxiellt förhållande observerades mellan Au nanopartiklar och TiO 2 (001) ytor under ett O 2 miljö i realtid.
Teoretiska beräkningar inklusive densitetsfunktionella teoriberäkningar och termodynamisk analys utfördes sedan, vilket indikerar att den epitaxiella orienteringen kan induceras genom att ändra O 2 adsorptionstäckning vid perimetergränssnittet. Au nanopartikeln var mer stabil med adsorption av mer O 2 molekyler vid Au-TiO 2 gränssnitt, men blev mindre stabil med konsumtionen av O 2 med CO.
Manipulering av Au-TiO 2 gränssnitt med temperatur- och gasstyrning. Kredit:GAO Yi
Att utnyttja Au-TiOs främjade aktivitet 2 gränssnitt, forskare genomförde ytterligare observationer ovanifrån och fann att denna konfiguration förblev oförändrad vid kylning från 500 °C till 20 °C i CO och O 2 reaktiva miljöer, Att visa rotationen av Au-nanopartikeln var också temperaturberoende under reaktionsförhållanden.
Dra fördel av den reversibla och kontrollerbara rotationen av Au nanopartikeln, forskarna uppnådde in-situ manipulation av den aktiva Au-TiO 2 gränssnitt på atomnivå genom att ändra gas och temperatur.
Denna studie belyser realtidsmanipulation av katalytisk gränssnittsstruktur i reaktionsförhållanden på atomär skala, som kan inspirera framtida tillvägagångssätt för realtidsdesign av det katalytiska gränssnittet under driftsförhållanden.
