Termoelektrisk teknik kan generera el från spillvärme, även om deras prestanda kan resultera i en flaskhals för bredare tillämpningar. Materialforskare kan reglera konfigurationsentropin hos ett material genom att introducera olika atomarter för att justera fassammansättningen och utöka utrymmet för prestandaoptimering. I en ny rapport nu på Vetenskap , Binbin Jang et al. använde ett n-typ blyselenid (PbSe)-baserat högentropimaterial bildat av entropidriven strukturell stabilisering. De till stor del förvrängda gittren i högentropisystemet orsakade ovanliga skjuvtöjningar för att ge stark fononspridning för att sänka gittrets värmeledningsförmåga. Arbetet presenterar ett nytt paradigm för att förbättra termoelektriska prestanda för högentropi termoelektriska material med hjälp av entropiteknik.

Termoelektrisk teknik

Materialforskare har tagit fram teknologier som kan fånga upp spillvärme som är ett resultat av omvandlingsprocesser som bidrar till mer än två tredjedelar av energiavfallet i världen. Termoelektrisk teknik är ett attraktivt alternativ för enkel anpassning i många situationer på grund av dess ringa storlek, brist på roterande delar och gasutsläpp. Ett befintligt hinder för termoelektrisk teknik är dess låga konverteringseffektivitet. Vanligtvis, forskare kan bestämma energieffektiviteten i förhållande till elektrisk ledningsförmåga och gittervärmeledningsförmåga hos termoelektriska material. Forskare hade därför optimerat parametrarna genom att stämma bandstrukturer, mikrostrukturer och bindningstillstånd med en rad föreslagna metoder för bandkonvergens, resonansnivå, legering, nanostruktur och vätskeliknande joner. Även om de heter olika, dessa metoder bidrar i allmänhet till att förbättra elektriska transportegenskaper och förstöra den termiska transportvägen.

Högentropilegeringar (HEA)

Högentropilegeringar (HEA) ger vanligtvis en väg för att förbättra termoelektriska prestanda genom att stärka fononspridning baserat på deras oordning och förvrängda gitter. Forskare kan reglera materialets elektroniska egenskaper för att upprätthålla elektrontransport för användning över ett brett spektrum av kemiska sammansättningar. Dessa material definieras vanligtvis som en solid lösning som innehåller mer än fem huvudelement och konceptet kan utökas för att skapa entropistabiliserade funktionella material. Materialforskare hade först rapporterat entropistabiliserade högentropifunktionella material innehållande antingen magnesium, kobolt, nickel, koppar, zinkoxid följt av perovskiter, flusspat, spineller, karbider och silicider. I vilket system som helst, när ökningen av entropi är större än entalpi, konfigurationsentropin kommer att öka med ökande elementarter, vilket leder till en minskad Gibbs fria energi och stabiliserad kristallstruktur. Forskare kan också bilda en ny fas med hjälp av entropi som drivkraft för prestandaoptimering. Strukturer stabiliserades på detta sätt, bibehållen fri energi där den strukturella stabiliseringseffekten använde konkurrensen mellan entropi och entalpi. Jang et al. beräknat entalpin och vibrationsentropin med hjälp av densitetsfunktionsteori för att visa hur den entropidrivna strukturella stabiliseringseffekten av ett materialsystem bildade en effektiv metod för att skapa olika högentropimaterial med en sammansättning utanför löslighetsgränsen för att ge ett varierat utbud av egenskaper för optimerad prestanda.

De stabiliserade strukturerna bibehöll långväga ordning av atomarrangemang för att bilda ett elektriskt transportnätverk. Den korta räckviddsstörningen i material med hög entropi gjorde att gitterstörning kraftigt spred värmebärande fononer som sänkte gittervärmeledningsförmågan hos material med hög entropi, för att sedan ge termiska transportegenskaper med temperaturskillnad i termoelektriskt läge. Forskare hade tidigare noterat förbättrad termoelektrisk prestanda över en rad högentropimaterial. Dock, Jang et al. återstår att förstå sambandet mellan konfigurationsentropi, mikrostruktur och termoelektriska egenskaper. Till exempel, lösligheten i material är begränsad på grund av storleks- och massaskillnaderna mellan de lösta ämnena och lösningsmedelsatomerna, vilket gör det utmanande att realisera högentropilegeringar genom att bara öka legeringshalten. Teamet studerade sedan grundämnesinnehållet i materialen med hjälp av röntgendiffraktionsmönster (XRD) och energidispersiv spektroskopi (EDS) kartläggning. De sökte efter material med sammansättningar utanför löslighetsgränsen för att ge ett varierat intervall för optimal prestanda. För att ytterligare bekräfta materialarkitekturen och homogeniteten, de genomförde högvinkel ringformigt mörkt fält (HAADF) och atomär röntgen EDS-analys med sveptransmissionselektronmikroskopi (STEM). Resultaten visade att fördelningen av alla element var homogen från mikro- till nanoskalan. Genom att använda EDS-mappningar med ultrahög upplösning, Jang et al. ytterligare förtydligade atomnäten och positionerna för varje element, där de väldefinierade atomarrangemangen skilde sig från amorfa material.

Entropidriven stabilisering

Under processen av entropidriven stabilisering, de uppnådde ett väl underhållet atomarrangemang, men den starka oöverensstämmelsen mellan atomstorleken äventyrade gittret för att starkt påverka den termiska transportprocessen. Teamet mätte förändringen av stammar från lågentropi till högentropi med hjälp av prover och visade hur resultaten tredubblades under processen. De använde sedan nanostråleelektrondiffraktion (NBED) för att detektera gitterstammarna och undersökte stammen i atomär skala med användning av skanningstransmissionselektronmikroskopi och högvinklat ringformigt mörkt fält (STEM-HAADF). Den entropidrivna strukturella stabiliseringen inom materialsystemet samverkade med det kraftigt förvrängda gittret för att åstadkomma elektrisk och termisk transport i materialet. När Jang et al. senare introducerade tenn (Sn) till ett material, de behöll elektronstabilitet och noterade hur ett minskat bandgap snarare än hög entropi resulterade i inneboende excitation vid hög temperatur.

Syn

På det här sättet, Binbin Jian och kollegor visade en metod för att bilda olika termoelektriska material med hög entropi via entropidriven strukturell stabilisering med elektriska transportegenskaper som är väl underhållna av den stabiliserade strukturen. De stora spänningarna från det kraftigt förvrängda gittret i material med hög entropi gav stark spridning för värmebärande fononer, därmed bidra till en ultralåg gittervärmeledningsförmåga. Dessa resultat resulterade i förbättrade temperaturfunktioner för material med hög entropi, tillsammans med hög termisk omvandlingseffektivitet under experimenten. Arbetet ger insikt i entropiteknik för högpresterande termoelektriska material och moduler som en attraktiv väg för att utveckla högpresterande funktionella material.

© 2021 Science X Network