Direkt fotokatalytisk koppling av metanol till etylenglykol (EG) är mycket attraktiv. Den första metalloxidfotokatalysatorn, tantalbaserad halvledare, rapporteras för preferentiell aktivering av C-H-bindning i metanol för att bilda hydroximetylradikal (* CH2OH) och efterföljande C-C-koppling till EG. Den kvävedopade tantaloxid (N-Ta2O5) fotokatalysatorn är en miljövänlig och mycket stabil kandidat för fotokatalytisk koppling av metanol till EG. Kreditera: Chinese Journal of Catalysis
Direkt fotokatalytisk koppling av metanol till etylenglykol (EG) är mycket attraktiv. Den första metalloxidfotokatalysatorn, en tantalbaserad halvledare, rapporteras för preferentiell aktivering av CH-bindningar inom metanol för att bilda hydroximetylradikal (* CH 2 OH) och efterföljande C-C-koppling till EG. Den kvävedopade tantaloxiden (N-Ta 2 O 5 ) fotokatalysator är en miljövänlig och mycket stabil kandidat för fotokatalytisk koppling av metanol till EG.
Framtidens fotokemi kommer att stödja mänsklig industri utan rök, och inleda en ljusare civilisation baserad på utnyttjande av solenergi istället för fossil energi. Fotokemi har använts för att kontrollera många reaktionsprocesser, speciellt för de utmanande reaktionerna som innehåller selektiv CH-aktivering och C-C-koppling i kemisk syntes. Det är av stort intresse att en "drömkatalytisk reaktion" av direkt koppling av metanol till etylenglykol (2CH 3 ÅH—HOCH 2 CH 2 OH + H 2 , betecknad som MTEG) kan uppnås genom de solenergidrivna CH-aktiverings- och C-C-kopplingsprocesserna, och denna MTEG-reaktion har ännu inte uppnåtts genom termokatalys.
Etylenglykol (EG) är en viktig monomer för tillverkning av polymerer (t.ex. polyetentereftalat), SÄLLSKAPSDJUR), och kan även användas som frostskyddsmedel och bränsletillsats. Den årliga produktionen av EG är mer än 25 miljoner ton, som främst tillverkas av petroleumhärledd eten industriellt. Metanol är en ren plattformskemikalie, som inte bara traditionellt kan produceras av naturgas och kol, men har också syntetiserats direkt från biomassa och CO 2 . Således, den solenergidrivna MTEG-vägen ger en alternativ process för hållbar syntes av EG och H 2 från metanol direkt med stora attraktioner.
Även om direkt fotokatalytisk koppling av metanol till EG är mycket attraktiv, de rapporterade fotokatalysatorerna för denna reaktion är alla metallsulfidhalvledare, som kan lida av fotokorrosion och har låg stabilitet. Således, utvecklingen av icke-sul?de fotokatalysatorer för effektiv fotokatalytisk koppling av metanol till EG och H2 med hög stabilitet är brådskande men extremt utmanande.
Nyligen, ett forskarlag ledd av prof. Ye Wang från Xiamen University och Yanshan University, Kina rapporterade den första metalloxidfotokatalysatorn, tantalbaserad halvledare, för preferentiell aktivering av CH-bindning i metanol för att bilda hydroximetylradikal (* CH 2 OH) och efterföljande C-C-koppling till EG. Jämfört med andra metalloxidfotokatalysatorer, som TNO 2 , ZnO, NEJ 3 , Obs 2 O 5 , tantaloxid (Ta 2 O 5 ) är unik genom att den kan realisera den selektiva fotokatalytiska kopplingen av metanol till EG. Den medkatalysatorfria kvävedopade tantaloxiden (2% N-Ta 2 O 5 ) visar en EG-bildningshastighet så hög som 4,0 mmol/g/h, cirka 9 gånger högre än för Ta 2 O 5 , med en selektivitet högre än 70 %. Den höga laddningsseparationsförmågan hos kvävedopad tantaloxid spelar en nyckelroll i dess höga aktivitet för EG-produktion. Denna katalysator visar också utmärkt stabilitet längre än 160 timmar, vilket inte har uppnåtts jämfört med de rapporterade metallsulfidfotokatalysatorerna. Tantalbaserad fotokatalysator är en miljövänlig och mycket stabil kandidat för fotokatalytisk koppling av metanol till EG. Resultaten publicerades i Chinese Journal of Catalysis .
