Strukturell modellering och prestandajämförelse av Au-baserade katalysatorer. Kredit:SARI
Som en av de största industriella kemiska processerna idag omvandlar hydroformylering olefiner, H2 och CO till aldehyder och relaterade produkter mer än 10 miljoner ton årligen.
Även om Au uppvisar god förmåga mot olefinaktivering, H2 dissociation och CO-bindning anses det konventionellt vara inaktivt för hydroformylering på grund av dess inneboende tröghet.
Nu har en forskargrupp ledd av Profs. Wang Hui och Sun Yuhan från Shanghai Advanced Research Institute (SARI) vid den kinesiska vetenskapsakademin designade en zeolit-inkapslad Au-enatomkatalysator med Au1 -O-SiOX motiv, som visar anmärkningsvärd katalytisk aktivitet och selektivitet mot propenhydroformylering.
Studien publicerades i Chem Catalysis den 13 juli.
Preliminär prestandautvärdering av impregnerad Au på zeolit visar att subnanometer Au-kluster uppvisar högre aktivitet än nanopartiklar vid hydroformylering. Inspirerad av detta används zeolitens inneslutningseffekt för att reglera partikelstorleken hos Au. Nanopartiklar/sub-nanokluster och atomärt spridda Au-arter inom zeolit kan otvetydigt observeras genom högvinklad ringformig mörkfältsskanningselektronmikroskopi (HAADF-STEM).
Au1 @S-1 katalysator visar totalt 3 794 μmol butyraldehyd och märkbar stabilitet efter fem cykler, vilket är ungefär en storleksordning mer aktiv än Au nanopartiklar och är till och med jämförbar med Rh-baserade katalysatorer.
Detaljerade karakteriseringar och teoretiska beräkningar indikerar att de isolerade Au-atomerna i zeolitmatrisen stabiliseras via syrebryggbindningar. Den bildade Au1 -O-SiOX motiv ger maximal aktiv platsdensitet och hög strukturell stabilitet, vilka identifieras som de verkliga aktiva platserna för effektiv hydroformylering.
Detta arbete gör konventionellt inaktivt Au till ett effektivt alternativ för hydroformylering genom att rimligt anpassa storleken, kontaktstrukturen och den elektroniska miljön för aktiva metaller på specifika reaktioner. + Utforska vidare
