En forskargrupp ledd av Wang Guozhong från Hefei Institutes of Physical Science vid den kinesiska vetenskapsakademin kapslade in metalliskt nickel i en kvävedopad kol-kiseldioxidkomposit (SiO2 @Ni@NC) som en katalysator, som visade goda prestanda vid vanillinhydrering i vattenhaltiga medier.
De fann att det kan uppnå 99,8% vanillinomvandling och 100% selektivitet av 4-hydroximetyl-2-metoxifenol (HMP) vid rumstemperatur. Resultaten publicerades i Advanced Science .
Vatten är ett lättillgängligt och miljövänligt lösningsmedel. Emellertid är katalytiska reaktioner som involverar vatten allvarligt begränsade av svårigheter att stabilisera de aktiva metallämnena. Studier har visat att inkapslingsstrategier effektivt kan minska förlusten av aktiva arter.
Det kvävedopade kolskiktet (NC) som härrör från resorcinol-formaldehydharts kan förbättra affiniteten mellan katalysatorn och gasmolekyler eller organiska reaktanter genom dess inneboende hydrofoba egenskaper, vilket effektivt förbättrar den katalytiska aktiviteten och stabiliteten.
I denna studie förberedde forskarna en nickelkatalysator insvept i en blandning av kvävedopat kol och kiseldioxid som kallas SiO2 @Ni@NC. De använde det för att omvandla vanillin till en annan kemikalie som kallas 4-hydroximetyl-2-metoxifenol (HMP) med vatten som lösningsmedel. Denna förpackade katalysator fungerade mycket bra. Den omvandlade nästan allt vanillin till HMP vid rumstemperatur, och det kunde återanvändas fem gånger.
Den effektiva katalytiska prestandan kom från den synergistiska effekten av de aktiva metallerna, det kvävedopade kolskiktet och kiseldioxiden. Kiseldioxiden hjälpte till att fördela katalysatorn jämnt i vattnet, medan kolskiktet skyddade metallerna och främjade reaktionen. Tester visade att kolskiktet också hjälpte till att samla de kemikalier som behövdes för reaktionen.
Beräkningar av densitetsfunktionella teorierna bekräftade det kvävedopade kolskiktets roll i den spontana dissociationen av H2 och klargjorde den katalytiska mekanismen för vattenfashydrering av vanillin.
Kolskiktets inkapslingsstrategier i detta arbete ger en referens för konstruktionen av effektiva och stabila vattenhaltiga hydreringskatalysatorer vid rumstemperatur, enligt teamet.
Mer information: Zidan Zou et al, Mot högpresterande hydrering vid rumstemperatur genom skräddarsydda nickelkatalysatorer stabila i vattenlösning, Advanced Science (2024). DOI:10.1002/advs.202309303
Journalinformation: Avancerad vetenskap
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences