Att designa nya föreningar eller legeringar vars ytor kan användas som katalysatorer i kemiska reaktioner kan vara en komplex process som i hög grad förlitar sig på erfarna kemisters intuition. Ett team av forskare vid MIT har utarbetat ett nytt tillvägagångssätt med hjälp av maskininlärning, som tar bort behovet av intuition och ger mer detaljerad information än vad konventionella metoder praktiskt kan uppnå.

Till exempel, genom att tillämpa det nya systemet på ett material som redan har studerats i 30 år på konventionellt sätt, fann teamet att föreningens yta kunde bilda två nya atomkonfigurationer som inte tidigare hade identifierats, och att en annan konfiguration sett i tidigare arbeten är sannolikt instabil.

Resultaten beskrivs i tidskriften Nature Computational Science , i en artikel av MIT-studenten Xiaochen Du, professorerna Rafael Gómez-Bombarelli och Bilge Yildiz, MIT Lincoln Laboratorys tekniska personal Lin Li och tre andra.

Ytor av material interagerar ofta med sin omgivning på sätt som beror på den exakta konfigurationen av atomer vid ytan, vilket kan skilja sig åt beroende på vilka delar av materialets atomstruktur som exponeras. Tänk på en lagerkaka med russin och nötter i:Beroende på exakt hur du skär kakan, kommer olika mängder och arrangemang av lagren och frukterna att exponeras på kanten av din skiva.

Miljön spelar också roll. Kakans yta kommer att se annorlunda ut om den är blöt i sirap, vilket gör den fuktig och klibbig, eller om den sätts in i ugnen, vilket gör ytan knaprig och mörkare. Detta liknar hur materialets ytor reagerar när de sänks ned i en vätska eller utsätts för varierande temperaturer.

Metoder som vanligtvis används för att karakterisera materialytor är statiska, och tittar på en viss konfiguration av miljontals möjligheter. Den nya metoden tillåter en uppskattning av alla variationer, baserat på bara några få första principberäkningar som automatiskt väljs genom en iterativ maskininlärningsprocess, för att hitta de material med de önskade egenskaperna.

Dessutom, till skillnad från vanliga nuvarande metoder, kan det nya systemet utökas för att ge dynamisk information om hur ytegenskaperna förändras över tiden under driftsförhållanden, till exempel när en katalysator aktivt främjar en kemisk reaktion, eller medan en batterielektrod laddas eller urladdning.

Forskarnas metod, som de kallar ett ramverk för Automatic Surface Reconstruction, undviker behovet av att använda handplockade exempel på ytor för att träna det neurala nätverk som används i simuleringen. Istället börjar det med ett enda exempel på en orörd snittyta, och använder sedan aktiv inlärning kombinerat med en typ av Monte-Carlo-algoritm för att välja platser att ta prov på den ytan, och utvärdera resultaten från varje exempelplats för att vägleda valet av nästa webbplatser.

Genom att använda färre än 5 000 beräkningar av de första principerna, av miljontals möjliga kemiska sammansättningar och konfigurationer, kan systemet få exakta förutsägelser av ytenergierna över olika kemiska eller elektriska potentialer, rapporterar teamet.

"Vi tittar på termodynamik", säger Du, "vilket betyder att under olika typer av yttre förhållanden som tryck, temperatur och kemisk potential, som kan relateras till koncentrationen av ett visst grundämne, [kan vi undersöka] vad är den mest stabila strukturen för ytan?"

I princip kräver att bestämma de termodynamiska egenskaperna hos ett material yta att man känner till ytenergierna över ett specifikt enstaka atomarrangemang och sedan bestämmer dessa energier miljontals gånger för att omfatta alla möjliga variationer och för att fånga dynamiken i de processer som äger rum. Även om det i teorin är möjligt att göra detta beräkningsmässigt, "är det bara inte överkomligt" i en typisk laboratorieskala, säger Gómez-Bombarelli.

Forskare har kunnat få bra resultat genom att bara undersöka ett fåtal specifika fall, men det här är inte tillräckligt för att ge en sann statistisk bild av de dynamiska egenskaperna som är involverade, säger han.

Med hjälp av deras metod, säger Du, "Vi har nya funktioner som gör att vi kan prova termodynamiken för olika kompositioner och konfigurationer. Vi visar också att vi kan uppnå dessa till en lägre kostnad, med färre dyra kvantmekaniska energiutvärderingar. Och vi kan också göra detta för hårdare material", inklusive trekomponentsmaterial.

"Vad som traditionellt görs inom området," säger han, "är att forskare, baserat på sin intuition och kunskap, bara testar ett fåtal gissningsytor. Men vi gör omfattande provtagningar, och det görs automatiskt." Han säger att "vi har förändrat en process som en gång var omöjlig eller extremt utmanande på grund av behovet av mänsklig intuition. Nu kräver vi minimal mänsklig input. Vi tillhandahåller helt enkelt den orörda ytan, och vårt verktyg hanterar resten."

Det verktyget, eller uppsättningen av datoralgoritmer, som kallas AutoSurfRecon, har gjorts fritt tillgängligt av forskarna så att det kan laddas ner och användas av alla forskare i världen för att till exempel hjälpa till att utveckla nya material för katalysatorer, till exempel för produktion av "grönt" väte som ett alternativt utsläppsfritt bränsle, eller för nya batteri- eller bränslecellskomponenter.

Till exempel, säger Gómez-Bombarelli, i utvecklingen av katalysatorer för väteproduktion, "en del av problemet är att man inte riktigt förstår hur deras yta skiljer sig från deras bulk när den katalytiska cykeln inträffar. Så, det finns en koppling mellan hur materialet ser ut. som när den används och hur den ser ut när den förbereds innan den sätts i bruk."

Han tillägger att "i slutet av dagen, i katalys, är den enhet som är ansvarig för att katalysatorn gör något några få atomer exponerade på ytan, så det spelar verkligen stor roll hur exakt ytan ser ut för tillfället."

En annan potentiell tillämpning är att studera dynamiken i kemiska reaktioner som används för att avlägsna koldioxid från luften eller från kraftverksutsläpp. Dessa reaktioner fungerar ofta genom att använda ett material som fungerar som en sorts svamp för att absorbera syre, så det avlägsnar syreatomer från koldioxidmolekylerna och lämnar efter sig kolmonoxid, som kan vara ett användbart bränsle eller kemiskt råmaterial. Att utveckla sådana material "kräver förståelse för vad ytan gör med syrgaserna och hur den är uppbyggd", säger Gómez-Bombarelli.

Med hjälp av deras verktyg studerade forskarna ytatomarrangemanget av perovskitmaterialet strontiumtitanoxid, eller SrTiO₃ , som redan hade analyserats av andra med konventionella metoder i mer än tre decennier men fortfarande inte var helt förstått. De upptäckte två nya arrangemang av atomerna på dess yta som inte tidigare rapporterats, och de förutspår att ett arrangemang som hade rapporterats faktiskt inte kommer att inträffa alls.

"Detta visar att metoden fungerar utan intuition", säger Gómez-Bombarelli. "Och det är bra för ibland är intuitionen fel, och det som folk har trott var fallet visar sig inte vara det." Detta nya verktyg, sade han, kommer att göra det möjligt för forskare att vara mer utforskande och pröva ett bredare utbud av möjligheter.

Nu när deras kod har släppts till samhället i stort, säger han, "hoppas vi att det kommer att vara inspiration för mycket snabba förbättringar" av andra användare.

I teamet ingick James Damewood, en Ph.D. student vid MIT, Jaclyn Lunger Ph.D., som nu är på Flagship Pioneering, och Reisel Millan, en före detta postdoc som nu är vid Institute of Chemical Technology i Spanien.

Mer information: Maskininlärningsaccelererade simuleringar för att möjliggöra heuristisk fri ytrekonstruktion, Nature Computational Science (2023). DOI:10.1038/s43588-023-00571-7

Journalinformation: Nature Computational Science

Tillhandahålls av Massachusetts Institute of Technology

Denna berättelse är återpublicerad med tillstånd av MIT News (web.mit.edu/newsoffice/), en populär webbplats som täcker nyheter om MIT-forskning, innovation och undervisning.