Forskare vid Department of Energy's Oak Ridge National Laboratory har gjort ett betydande steg mot att förstå en livskraftig process för direkt luftinfångning, eller DAC, av koldioxid från atmosfären. Denna DAC-process är i tidig utveckling med syftet att uppnå negativa utsläpp, där mängden koldioxid som avlägsnas från gashöljet som omger jorden överstiger mängden som släpps ut.

Forskningen, nyligen publicerad i Cell Reports Physical Science , fokuserat på de grundläggande stegen för koldioxidbindning med vattenhaltig glycin, en aminosyra känd för sina absorberande egenskaper. Genom att kombinera en rad avancerade beräkningsmetoder undersökte forskarna mindre utforskade dynamiska fenomen i flytande lösningar relaterade till den hastighet med vilken koldioxid kan fångas upp.

"Kemiska reaktioner i vatten är komplicerade, särskilt när vattenmolekylernas rörelse spelar en stor roll", säger Santanu Roy, som utformade beräkningsundersökningen tillsammans med kollegan Vyacheslav Bryantsev. "Vattenmolekyler och kemikalier engagerar sig i något som liknar en kopplad dans som kan bromsa reaktionen marginellt eller avsevärt. Att förstå dessa dynamiska interaktioner, kända som icke-jämviktslösningsmedelseffekter, är väsentligt för att få en fullständig bild av hur reaktioner fungerar och hur snabbt de sker. "

Forskarna upptäckte att när man undersöker hastigheten med vilken koldioxid absorberas, att enbart fokusera på den fria energibarriären – energitröskeln som måste övervinnas för att ett system ska kunna övergå från ett tillstånd till ett annat – är en alltför förenkling som inte ger den fulla bild. Detta ofullständiga tillvägagångssätt kan leda till en felaktig förståelse av reaktionskinetik, de faktorer som påverkar den hastighet med vilken en reaktion sker.

"Vi använde ett mer komplett tillvägagångssätt som tar hänsyn till vattnets inverkan på rörelsen längs reaktionsvägen, och resultatet var spännande," sa Bryantsev. "Det första steget, där glycin interagerar med koldioxid, är nästan 800 gånger långsammare jämfört med nästa steg, där en proton frigörs för att slutligen bilda en blandning av produkttillstånd för att hålla den absorberade koldioxiden."

"Det är slående att den fria energibarriären förblir konstant för båda stegen, och därför skiljer detta olika perspektiv verkligen hastigheten för dessa två kritiska steg åt och erbjuder en väg för att öka effektiviteten av koldioxidabsorption och separation."

De omfattande ab initio molekylära dynamiksimuleringarna som användes i denna studie var fortfarande begränsade av deras korta tids- och längdskalor och höga beräkningskostnader för att representera de kemiska reaktionerna.

"För framtida projekt har vi för avsikt att kombinera den framväxande maskininlärningsmetoden med mycket noggranna simuleringar och utveckla interatomära interaktionspotentialer baserade på djupa neurala nätverk. Detta kommer att tillåta oss att utföra molekylära simuleringar med hög noggrannhet i stor skala med avsevärt minskade beräkningskostnader, " sa Xinyou Ma, som utförde simuleringarna.

Roy tillade, "Medan vi har skildrat en kinetikbild på molekylär nivå av koldioxidavskiljning av vattenhaltiga aminosyror, kommer tillgång till stora längd- och tidsskalor genom användningen av maskininlärningsmetoden att hjälpa oss att förstå effekterna av makroskopiska faktorer som temperatur , tryck och viskositet på DAC och hur dessa effekter är relaterade till den uppnådda molekylära bilden."

Sammantaget kastar studiens resultat ljus över DAC:s intrikata funktion och betonar den viktiga rollen av kinetik, termodynamik och molekylära interaktioner för att avlägsna koldioxid från atmosfären med vattenhaltiga aminosyror. När dessa mekanismer blir mer exakta förstås, kommer möjligheten att distribuera en storskalig DAC-teknik att bli mer genomförbar. Över hela världen befinner sig flera olika DAC-projekt i olika stadier av forskning, testning och utveckling.

Mer information: Xinyou Ma et al, En ab initio fri energistudie av reaktionsmekanismen och hastighetsbegränsande steg för CO2-fångning av vattenhaltig glycin, Cell Reports Physical Science (2023). DOI:10.1016/j.xcrp.2023.101642

Journalinformation: Cell Reports Physical Science

Tillhandahålls av Oak Ridge National Laboratory