Genom att belägga kiselsubstratet med en polymer som innehåller kemiska grupper som perovskitenanokristallerna fäster vid, forskarna kan bilda ett enda lager av perovskit nanokristaller som är tätt packade tillsammans. Detta tätt packade system resulterade i en rekordexcitondiffusionslängd på 200 nanometer, som mättes genom att direkt avbilda excitondiffusion med ett specialbyggt mikroskop. Kredit:Lawrence Berkeley National Laboratory
Optoelektronik – teknik som ger ifrån sig, känner av, eller styr ljus – används överallt i modern elektronik och inkluderar enheter som lysdioder (LED) och solceller. Inom dessa enheter, rörelsen av excitoner (par av negativa elektroner och positiva hål) avgör hur väl enheten presterar.
Tills nu, avståndet som excitoner kunde färdas i konventionella optoelektroniska system var cirka 30-70 nanometer, och det fanns inget sätt att direkt avbilda hur excitonerna rör sig. I en studie som nyligen publicerades i ACS Nano , ett team av gjuteriforskare designade och tillverkade ett nanokristallsystem där excitoner kan röra sig ett rekordavstånd på 200 nanometer, en storleksordning större än vad som tidigare varit möjligt. De byggde också ett anpassat mikroskop som direkt kan avbilda excitonernas rörelse.
"Den vetenskapliga bedriften är att vi hittade ett konstgjort system där en exciton hoppar från kristall till kristall över mycket långa avstånd, tio gånger längre än tidigare uppnåtts, sa Alex Weber-Bargioni, anläggningschef för Imaging and Manipulation of Nanostructures Facility vid Molecular Foundry och huvudutredare av studien. "Sedan är det den tekniska prestationen - vi kan direkt avbilda excitonernas rörelse för att bättre förstå deras beteende."
Deras system består av små kristaller av perovskiter, en klass av kristaller som växer fram som lovande material för optoelektroniska enheter.
"Perovskite nanokristaller bildas i en kubisk form, vilket gör dem lätta att packa ihop, " förklarade Monica Lorenzon, en postdoktorand forskare vid Gjuteriet och en författare till detta arbete. "Men de gör inte naturligt detta över långa avstånd." Lorenzon beskrev hur hennes kollega Erika Penzo, tidningens första författare, belagd en kiselyta med en polymer innehållande kemiska grupper som perovskitenanokristallerna skulle fästa vid, bildar ett enda lager av perovskit nanokristaller tätt packade tillsammans. Denna yttekniska process resulterade i ett nanokristallsystem där excitoner kunde röra sig från kristall till kristall över mycket långa avstånd.
Detta system gav forskarna en användbar fallstudie för att titta på hur excitoner rör sig, eller diffus, på djupare. "Inom optoelektronik, oavsett om du konverterar ljus till elektricitet eller vice versa, du vill kunna ställa in och kontrollera spridningen av excitoner eftersom de är förmedlaren av ljuset och elektroniken." sa Weber-Bargioni. "Så det är mycket användbart att förstå hur långt och hur snabbt excitoner rör sig."
Förr, excitonrörelse mättes genom att lägga till defekter, brister i en kristall som fångar excitoner. Forskare kunde spåra excitoners rörelse indirekt genom att jämföra prover med olika mängder defekter. "Men vårt system är mycket mer direkt, " förklarade Lorenzon. "Vi kan faktiskt visualisera excitonrörelsen genom att direkt avbilda den med ett specialbyggt mikroskop. Denna metod ger också mer exakta mätningar, jämfört med intervallet av diffusionslängder som kan mätas på indirekt sätt."
Grundprincipen för mikroskopet är att en laser används för att excitera (överföra energi till) materialet, vilket resulterar i en upphetsad plats. När denna energi frigörs, fotoluminescensen (ljus som avges av materialet) på samma plats kommer att vara en bredare plats, som en droppe vatten på en pappershandduk som expanderar utåt med tiden. Genom att jämföra den exciterade platsen med fotoluminescensfläcken, det genomsnittliga avståndet som excitoner rör sig kan mätas, vilket resulterade i den rekordhöga diffusionslängden på 200 nanometer. "Vi träffar provet med en laserstråle och om vi filtrerar bort laserljuset och tittar på fotoluminescensljuset, vi får en mycket bredare plats – det är excitonerna som sprider sig över provet, " förklarade Lorenzon.
Genom att lägga till tidsupplösning, mikroskopet kan också titta på excitonernas dynamik, och man fann att de först diffunderar snabbt och sedan saktar ner. Denna förbättrade förståelse för hur excitoner rör sig kan hjälpa till att förbättra prestanda hos optoelektroniska enheter, där det är användbart att ställa in excitondiffusionslängder för olika applikationer, som att ha långa diffusionslängder i solceller och korta diffusionslängder i lysdioder.
I en uppföljning av denna studie, forskarna undersökte olika metoder (plasma vs termisk) för att lägga till en tunn, skyddande lager till perovskitenanokristallerna. Eftersom detta skyddande lager tillåter nanokristallerna att leva under en längre tid, excitonerna kan resa längre sträckor, vilket resulterade i en ännu längre excitondiffusionslängd på 480 nanometer.
Det anpassade mikroskopet förbättrades också för att inkludera energiupplösning. Detta avslöjade att energin förblir densamma när excitoner rör sig genom provet belagt via plasmaprocessen, medan energin minskar när excitoner fastnar i defekter och stora kristaller som bildas av smälta nanokristaller i provet belagt via den termiska processen. Detta arbete godkändes nyligen i Advanced Optical Materials.
Går vidare, forskarna är intresserade av att titta på olika materialklasser och olika typer av excitondiffusion med hjälp av deras mikroskop. De tittar också på att undersöka om excitonernas rörelse kan vara koherent, eller flytta synkroniserat med varandra.