Oxidativ redispersion vid förhöjda temperaturer har länge använts i heterogen katalys för regenerering av sintrade metallkatalysatorer och syntes av enkelatoms- och klusterkatalysatorer av metall. Dessa omdispersionsprocesser kräver en avsevärd energiinsats. Därför är strävan efter miljövänliga och energibesparande strategier för återspridning fortfarande en brådskande prioritet.
En forskargrupp ledd av Fu Qiang från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) har avslöjat den vattenassisterade oxidativa återdispergeringen av Cu-partiklar genom bildning av Cu-hydroxid vid rumstemperatur (RT). Studien publicerades i Nature Communications .
Forskarna upptäckte att Cu-nanopartiklar stöddes på ytan av γ-Al2 O3 kunde spontant återdispergeras vid RT. De verifierade att hydroxyleringen av stödytan i en fuktig miljö och bildandet av Cu-OH-arter var nyckelfaktorerna som driver RT-redispersion av Cu-nanopartiklar på γ-Al2 O3 ytor. O2 och H2 O ledde till bildandet av hydroxylerade Cu-arter, vilket påskyndade diffusionen av Cu-atomer på γ-Al2 O3 yta.
Dessutom är de flesta stödytor, såsom γ-Al2 O3 , SiO2 , och vd2 , kunde genomgå hydroxylering i en fuktig atmosfär för att bilda rikliga yt-OH-grupper som fångade migrerande Cu-arter.
"Push" (migration) och "pull" (förankring) effekterna av gasformig H2 O underlättade den strukturella omvandlingen av Cu-arter från Cu-nanopartiklar till Cu-enkla atomer vid RT, och förbättrade därigenom deras katalytiska aktivitet i reaktionen omvända vatten-gasskifte (RWGS) och preferentiell oxidation av kolmonoxid (CO-PROX).
Den här studien belyste H2s betydelsefulla roll O i den dynamiska strukturella utvecklingen av stödda metallnanokatalysatorer och utvecklade en enkel strategi för omdispergering av sintrade Cu-baserade katalysatorer vid RT med O2 -H2 O-behandling, undviker energiförbrukningen vid traditionella högtemperaturregenereringsprocesser.
"Vatten förekommer i stor utsträckning i heterogen katalys, och effekten av vatten i den dynamiska strukturutvecklingen av stödda metallnanokatalysatorer kan inte ignoreras. Mer uppmärksamhet bör ägnas åt eventuell metallomdispergering/sintring under vattenhaltiga förhållanden", säger prof. Fu.
Mer information: Yamei Fan et al, Vattenassisterad oxidativ redispersion av Cu-partiklar genom bildning av Cu-hydroxid vid rumstemperatur, Nature Communications (2024). DOI:10.1038/s41467-024-47397-z
Journalinformation: Nature Communications
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences
