Fluorescensmikrofotografier under kompression och PL-intensiteten och bidraget från de fångade tillståndens emission som en funktion av trycket. Kredit:Center for High Pressure Science &Technology Advanced Research
Tvådimensionella (2-D) organisk-oorganiska halogenidperovskiter är framväxande material för fotovoltaiska och optoelektroniska applikationer på grund av sina unika fysiska egenskaper och en hög grad av avstämning. Trots imponerande framsteg, utmaningar kvarstår, inklusive otillfredsställande prestanda och en vag förståelse av deras struktur-egenskapsrelationer. Att ta itu med dessa utmaningar kräver lämpligare materialsystem och avancerade in situ karakteriseringsmetoder.
Ett internationellt team ledd av Dr. Xujie Lü och Dr. Wenge Yang från Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) och Prof. Song Jin från University of Wisconsin-Madison upptäckte att gitterkompression under ett milt tryck avsevärt dämpar bärarinfångningen av en 2-D perovskit (HA) 2 (GA)Pb 2 jag 7 , leder till avsevärt ökade utsläpp. Spännande nog, en ny fas som erhålls efter tryckbehandling har en högre kristallografisk symmetri, färre fälltillstånd, och förbättrad PL-intensitet. Resultaten publicerades nyligen i Angew. Chem. Int. Ed.
Gitterkompression genom hydrostatiskt tryck är ett effektivt sätt att justera de strukturella och optiska egenskaperna hos tvådimensionella (2-D) halogenidperovskiter – en ny klass av framväxande material för fotovoltaiska och ljusemitterande applikationer. Dock, få exempel uppvisar förbättrad fotoluminescens (PL) prestanda hos 2-D perovskiter vid komprimering, och förhållandet mellan struktur och egendom är fortfarande oklart.
I det här arbetet, teamet använde tryck för att modulera en nyligen utvecklad 2-D perovskite (HA) 2 (GA)Pb 2 jag 7 , vars struktur har en enorm bur som tidigare var ouppnåelig. Detta ger en sällsynt möjlighet att förstå förhållandet mellan struktur och egendom och utforska framväxande fenomen. Imponerande nog, en anmärkningsvärd 12-faldig PL-förbättring uppnåddes under ett milt tryck inom 1,6 GPa. Den underliggande mekanismen undersöktes systematiskt av in situ strukturella, spektroskopisk, och teoretiska analyser. Gitterkontraktionen leder till fononhärdning som avsevärt minskar exciton-fonon-interaktionen och, Således, förstorar den potentiella barriären för infångning av bärare. Därför, de fotogenererade bärarna kan knappt bilda de fångade tillstånden, och den icke-strålande rekombinationsvägen är primärt blockerad, vilket resulterar i en ökad emission från de fria excitonerna.
Intressant, för första gången, de avslöjade en irreversibel och anomal process under dekompression, få en gul, icke självlysande, amorf fas av (HA) 2 (GA)Pb 2 jag 7 med högre bandgap. Emissionen kan utlösas och öka dramatiskt under laserbestrålning när trycket släpptes till 1,5 GPa, åtföljs av en färgförändring från gult till orange. Baserat på denna observation, de använde laserstrålen för att rita ett "HP"-mönster på den gula provytan i DAC-kammaren. När trycket släpptes helt, den amorfa gula fasen kunde spontant förvandlas till en ny orange fas med förstärkt PL med över 100 % jämfört med det orörda provet. Ytterligare strukturell karakterisering och spektraanalys avslöjar att den nya fasen har en högre kristallografisk symmetri och mindre bärarfångning.
Genom att använda tryck för att konstruera den mycket förvrängda 2-D-halogenidperovskiten, detta arbete ger nya insikter om struktur-egenskapsförhållandena hos perovskiter och möjliggör även upptäckten av nya högpresterande material genom tryckinducerade fasövergångar.
