Häst grafik. Upphovsman:© Y. Vaynzof
Metallhalogenidperovskiter har under intensiv utredning under det senaste decenniet på grund av den anmärkningsvärda ökningen av deras prestanda i optoelektroniska enheter som solceller eller ljusemitterande dioder. Trots enorma framsteg inom detta område, många grundläggande aspekter av fotofysiken av perovskitmaterial förblir okända, såsom en detaljerad förståelse av deras defektfysik och laddningsrekombinationsmekanismer. Dessa studeras vanligtvis genom att mäta fotoluminescensen - dvs. utsläpp av ljus vid fotoexcitation-av materialet i både steady-state och övergående regimer. Även om sådana mätningar är allestädes närvarande i litteratur, de fångar inte upp hela spektrumet av de fotofysiska processerna som förekommer i metallhalogenidperovskiter och representerar därmed endast en partiell bild av deras laddningsbärardynamik. Dessutom, medan flera teorier vanligtvis tillämpas för att tolka dessa resultat, deras giltighet och begränsningar har inte undersökts, väcka oro över insikterna de erbjuder.
För att ta itu med denna utmanande fråga, ett trinationellt team av forskare från Lunds universitet (Sverige), ryska vetenskapsakademien (Ryssland) och tekniska universitetet i Dresden (Tyskland) har utvecklat en ny metod för studier av blyhalogenidperovskiter. Denna metod är baserad på den fullständiga kartläggningen av fotoluminescenskvantutbytet och sönderfallsdynamiken i det tvådimensionella (2D) utrymmet för både fluens och frekvens för excitationsljuspulsen. Sådana 2D -kartor erbjuder inte bara en fullständig representation av provets fotofysik, men också tillåta att undersöka giltigheten av teorier, genom att tillämpa en enda uppsättning teoretiska ekvationer och parametrar på hela datamängden.
"Att kartlägga en perovskitfilm med vår nya metod är som att ta sina fingeravtryck - det ger oss mycket information om varje enskilt prov." säger professor Ivan Scheblykin, professor i kemisk fysik vid Lunds universitet. "Intressant, varje karta liknar formen på en hästs hals och man, vilket fick oss att med kärlek kalla dem perovskithästar, "som alla är unika på sitt sätt."
"Den mängd information som finns på varje 2D -karta gör att vi kan utforska olika möjliga teorier som kan förklara laddningsbärares komplexa beteende i metallhalogenidperovskiter" tillägger Dr Pavel Frantsuzov från Siberian Brunch vid Russian Academy of Science. Verkligen, forskarna upptäckte att de två mest använda teorierna (den så kallade "ABC-teorin" och Shockley-Read-Hall-teorin) inte kan förklara 2D-kartorna över hela spektrumet av excitationsparametrar. De föreslår en mer avancerad teori som innehåller ytterligare olinjära processer för att förklara fotofysiken av metallhalogenidperovskiter.
Diagrammet visar en typisk 2D fotoluminescenskarta som liknar formen på en hästs hals och man. Upphovsman:I. Scheblykin / Y. Vaynzof.
Forskarna visar att deras metod har viktiga konsekvenser för utvecklingen av effektivare perovskitsolceller. Prof. Dr. Yana Vaynzof, Ordförande för framväxande elektronisk teknik vid Institute for Applied Physics and Photonic Materials och Center for Advancing Electronics Dresden (cfaed) förklarar:"Genom att tillämpa den nya metoden på perovskitprover med modifierade gränssnitt, vi kunde kvantifiera deras inflytande på laddningsbärardynamiken i perovskitlagret genom att ändra, till exempel, fällornas densitet och effektivitet. Detta gör det möjligt för oss att utveckla gränssnittsmodifieringsprocedurer som leder till optimala egenskaper och effektivare solcellsanordningar. "
Viktigt, den nya metoden är inte begränsad till studier av metallhalogenidperovskiter och kan appliceras på vilket halvledande material som helst. "Mångsidigheten i vår metod och den lätthet med vilken vi kan tillämpa den på nya materialsystem är mycket spännande! Vi förutser många nya upptäckter av fascinerande fotofysik i nya halvledare." tillägger professor Scheblykin.
Verket publicerades nu i Naturkommunikation .