Förstå det strukturella ursprunget för de anomala egenskaperna hos SiO₂ vätska och glas är grundläggande inte bara i fysiken, utan också i geofysiken, för att förstå naturen hos silikatmagma på jorden och andra planeter, och inom materialvetenskap som en prototyp för nätverksbildande glas. Teoretiska studier av SiO₂ vätska tyder på att den andra skalstrukturen hos kisel är nyckeln till att förstå de onormala egenskaperna hos SiO₂ vätska vid höga temperaturer och höga tryck.

En strukturell parameter z (z=d_ji - d_j'i , där d_ji och d_j'i är avståndet från varje kiselatom i till den femte närmaste kiselgrannen j och till den fjärde närmaste syregrannen j') utvecklades för att undersöka den andra skalstrukturen i SiO₂ flytande. Publicerad i Nature Communications , fann den teoretiska studien en bimodal fördelning i den strukturella parametern z med varierande temperaturer, och S- och r-tillstånden är tilldelade de höga respektive låga fördelningarna i parametern z. S-tillståndet med låg densitet i SiO₂ vätskan består av fyra grannkiselatomer i det första skalet och uppvisar hög tetraedrisk ordning med tydlig separation mellan det första och andra skalet. Å andra sidan har r-tillståndet fler grannatomer av kisel i det första skalet och visar lägre tetraedrisk ordning än S-tillståndet.

Fraktionen av S-tillståndet med hög tetrahedralitet anses vara den styrande parametern för de anomala egenskaperna hos SiO₂ vätska vid höga temperaturer och höga tryck i teoretiska studier. Det har dock inte gjorts någon experimentell observation av strukturen av kiselns andra skal i SiO₂ vätska och/eller glas vid hög temperatur och/eller högt tryck.

I detta arbete utförde vi in ​​situ högtrycksparfördelningsfunktionsmätning av SiO₂ glas genom att använda högflödes- och högenergiröntgenstrålar från undulatorkällor vid BL37XU och BL05XU strållinjer i SPring-8. Genom att kombinera den experimentella högtrycksstrukturfaktorn [S(Q)] som bestäms exakt genom att använda monokromatisk röntgen vid ett brett intervall av Q upp till 19-20 Å ^-1 med MD (molecular dynamics simulation)-RMC (reverse Monte Carlo) modellering kunde vi i detalj undersöka det strukturella beteendet hos SiO₂ glas bortom närmaste grannavstånd under in situ högtrycksförhållanden. Vi hittade bimodala egenskaper i translationsordningen för kiselns andra skal när det gäller den strukturella parametern z.

Det bimodala beteendet i fördelningen av parametern z observerat i SiO₂ glas med varierande tryck i denna studie överensstämmer med det som simuleras i SiO₂ vätska med varierande temperaturer i den teoretiska studien. Strukturen för SiO₂ glas med den karakteristiska fördelningen av parametern z vid 2,4–2,7 Å visar att en tetraedrisk symmetristruktur bildad av de närmaste fyra kiselatomerna i det första skalet, och de första och andra skalen är tydligt separerade när den femte grannkiselatomen lokaliseras i andra skalet. Den strukturella egenskapen motsvarar S-tillståndsstrukturen med låg densitet som rapporterats i den teoretiska studien av SiO₂ flytande.

Å andra sidan, strukturen för SiO₂ glas med den karakteristiska fördelningen z vid 1,7 Å visar att den femte grannkiselatomen lokaliseras i det första skalet, vilket indikerar kollaps av kiselns andra skal på det första skalet och brottet av den lokala tetraedriska symmetrin i SiO₂ glas under tryck, samt teoretisk observation i SiO₂ vätska vid höga temperaturer och höga tryck. + Utforska vidare

Bryter lokal symmetri – varför vatten fryser men kiseldioxid bildar ett glas