Fast-state NMR-studier visar att de oxygenatbaserade vägarna reglerar syngasomvandling över OXZEO bifunktionella katalysatorer. Kredit:DICP
En forskargrupp ledd av Prof. Hou Guangjin och Prof. Bao Xinhe från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) har avslöjat de oxygenatbaserade vägarna för omvandling av syngas över oxid-zeolit (OXZEO) bifunktionella katalysatorer genom kärnmagnetisk resonans i fast tillstånd (NMR).
Denna studie publicerades i Nature Catalysis den 23 juni.
OXZEO-katalys föreslogs 2016 av Prof. Bao Xinhe och Prof. Pan Xiulian från DICP. Det ger en plattform för ett effektivt utnyttjande av kol och andra kolresurser. Reaktionsmekanismen i OXZEO-katalys är dock fortfarande oklar.
I denna studie valde forskarna syngasomvandlingen framför ZnAlOx /H-ZSM-5 bifunktionell katalysator som ett modellsystem för att belysa den mekanistiska skillnaden i den OXZEO-baserade syngas direkt omvandlingen. ZnAlOx är en typisk metalloxid för syngas till metanolprocess medan H-ZSM-5 är en typisk zeolit för metanol till kolväten (MTH) reaktion.
De använde kvasi-in situ solid-state NMR (ssNMR)-Gas Chromatography (GC) analysstrategi för att avslöja den dynamiska utvecklingen av rikliga kritiska och/eller transienta intermediärer, inklusive flerkolkarboxylater, alkoxyler, syrabundna metylcyklopentenoner och metyl-cyklopentenylkarbokatjoner, från den mycket tidiga induktionsperioden till steady-state-omvandlingen under högtrycksflödesreaktionsförhållanden.
Oxygenatbaserade vägar visade sig ha bidragit till utloppet av olefiner och aromater, där fodret, dvs CO och H2 , var också en kraftfull deltagare i dessa sekundära reaktioner. Förutom ZnAlOx /H-ZSM-5-katalysator, upptäckte forskarna också att de viktigaste intermediärerna finns i flera OXZEO-katalysatorer, vilket bevisar universaliteten hos oxygenatbaserade vägar i OXZEO-baserad syngasomvandling.
"Våra resultat ger nya insikter om reaktionsmekanismen för syngasomvandling på bifunktionella katalysatorer, och kan också hjälpa till att bättre förstå mekanismen för CO2 och omvandling av biomassa", säger professor Hou. + Utforska vidare
