En grupp forskare har svarat på några angelägna frågor om en ny, lovande klass av katalysatorer som kallas single-atom catalysts (SAC).
Deras insikter presenterades som omslagsartikel i Journal of the American Chemical Society den 12 januari 2024.
Forskare har identifierat metall–kväve–kol (M–N–C) SAC som effektiva och kostnadseffektiva alternativ till platinabaserade katalysatorer i kritiska tillämpningar som bränsleceller och batterier.
Trots deras löfte finns det dock fortfarande flera aspekter av deras beteende i syrereduktionsreaktionen - en avgörande process som sker i olika elektrokemiska system - som inte är väl förstådda, såsom deras aktivitetsberoende av pH, selektivitet för olika elektronöverföringsvägar och identifiering av hastighetsbestämmande steg.
Gruppen, som inkluderar Hao Li, docent vid Tohoku Universitys avancerade institut för materialforskning (WPI-AIMR), grävde djupt ner i krångligheterna hos M–N–C-katalysatorer och tog upp grundläggande frågor som länge har förbryllat forskarsamhället.
Genom noggrann analys av mer än 100 M–N–C katalysatorstrukturer och omfattande energibedömningar som spänner över mer än 2 000 datamängder, avslöjade forskarna en pH-beroende utveckling i den katalytiska aktiviteten hos dessa material.
Tvärtemot tidigare antaganden avslöjade studien en nyanserad respons av M–N–C-katalysatorer på varierande pH-nivåer, med några som uppvisar anmärkningsvärd stabilitet och prestanda i sura och alkaliska miljöer.
Forskningen lyfte också fram det invecklade samspelet mellan katalysatorns sammansättning och dess prestanda, vilket belyser faktorer som påverkar selektiviteten för olika reaktionsvägar. Genom att syntetisera en mångfald av M–N–C-katalysatorer och utsätta dem för rigorösa experimentella tester, validerade teamet sina teoretiska förutsägelser och bekräftade noggrannheten hos deras modeller när det gäller att förutsäga viktiga katalytiska parametrar.
"Våra resultat representerar en viktig milstolpe i jakten på effektiva och hållbara katalytiska material," påpekar Li. "Genom att reda ut pH-beroendet, selektiviteten och mångsidigheten hos M–N–C-katalysatorer banar vi vägen för utvecklingen av nästa generations katalysatorer med oöverträffad prestanda och användbarhet."
Med tanke på att pH-beroende vid elektrokatalys är mycket vanligt, hoppas Li och hans kollegor kunna utöka denna framgångsrika modell till en mängd olika katalytiska reaktioner som går framåt. "Vi vill förbättra precisionen hos katalytiska teoretiska modeller för att möjliggöra bättre screening för högpresterande och stabila katalysatorer", tillägger Li.
Mer information: Di Zhang et al, Unraveling the pH-Dependent Oxygen Reduction Performance on Single-Atom Catalysts:From Single- to Dual-Sabatier Optima, Journal of the American Chemical Society (2024). DOI:10.1021/jacs.3c11246
Tillhandahålls av Tohoku University
