Den exakta katalytiska omvandlingen av kemiska bindningar är ett överordnat mål vid katalys. Enzymer, som effektiva biokatalysatorer, är välkända för sin höga katalytiska aktivitet, selektivitet och substratspecificitet under milda reaktionsförhållanden, vilket kan tillskrivas den synergistiska katalysen av flera aktiva ställen.
Inspirerad av enzymers katalytiska mekanism är den rationella designen av katalysatorer med flera aktiva ställen för att stabilisera TS och påskynda det hastighetsbestämmande steget en lovande strategi för att uppnå hög aktivitet och selektivitet.
Att integrera flera aktiva platser i en enda katalysator utan störningar under den katalytiska processen förblir dock en enorm utmaning eftersom det är svårt att kombinera olika funktionella grupper efter behag, särskilt inkompatibla grupper.
Modularitet är en metod för att bryta ned komplicerade system i olika hanterbara undermoduler, som var och en är oberoende av varandra och fungerar tillsammans på ett visst sätt. Det är därför mycket önskvärt att konstruera ett modulariserat katalytiskt system som efterliknar den synergistiska katalysen av enzymer.
En forskargrupp ledd av Prof. Qihua Yang från Zhejiang Normal University, Kina, rapporterade konstruktionen av ett modulariserat katalytiskt system för katalytisk överföringshydrering (CTH) med användning av kovalenta organiska ramverk (COF) och kommersiell Cu2 Cr2 O5 för att simulera funktionen hos aminosyragrupper respektive enzymernas aktiva platser.
Resultaten publicerades i Chinese Journal of Catalysis .
I CTH för olika aldehyder med isopropylalkohol, det modulariserade katalytiska systemet med både COFs och Cu2 Cr2 O5 uppvisar enormt förbättrad aktivitet jämfört med Cu2 Cr2 O5 . Mekanistiska undersökningar och teoretiska beräkningar tyder på att COF kan interagera med hydroxylgruppen i isopropylalkohol genom vätebindningar, vilket underlättar dehydreringen av isopropylalkohol och främjar väteatomöverföring mellan isopropanol och aldehyder, vilket förbättrar den katalytiska aktiviteten.
Dessutom kan det modulariserade katalytiska systemet ersättas av olika undermoduler.
Mer information: Xin Liu et al, Construction of modularized catalytic system for transfer hydrogenation:Promotion effect of hydrogen bonds, Chinese Journal of Catalysis (2023). DOI:10.1016/S1872-2067(23)64499-7
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences
