Vissa partiklar i atmosfären har den unika förmågan att förändra molnens egenskaper genom att få vattendroppar att frysa vid högre temperaturer än de skulle göra på egen hand. Med denna förmåga, dessa så kallade iskärnbildande partiklar kan i hög grad påverka utvecklingen av moln, nederbörd, och klimat. Tidigare forskning har pekat på förbränning av biomassa som i skogsbränder som en viktig källa till atmosfäriska partiklar, ibland inklusive dessa sällsynta och svårfångade iskärnbildande partiklar, men detta förhållande mellan förbränning och utsläpp av iskärnor har inte förståtts.

En ny studie från Carnegie Mellon's Center for Atmospheric Particle Studies syftar till att svara på dessa frågor om iskärnbildande partiklar och deras förhållande till biomassaförbränning. Leds av Ryan Sullivan, docent i kemi och maskinteknik, ett team av forskare genomförde omfattande experiment på utsläppen från autentiska biobränslen. De fann att mineraler från förbränning av biomassa är en okänd och viktig källa till iskärnbildande partiklar som kan förklara mycket av den frysning som observerats i rök från skogsbränder.

Laget, inklusive Ph.D. elever Leif Jahn, Michael Polen, Lydia Jahl, och Thomas Brubaker, först övervägde preliminära bevis som de erhöll som avslöjade att iskärnbildningsförmågan hos partiklar som släpps ut från biomassaförbränning - särskilt aerosol - blev starkare med tiden. Detta gick emot tidigare experiment på området, som fann att kemisk åldring försämrar iskärnbildningsförmågan hos de flesta partikeltyper, eller inte ändrar det.

Forskarna antog att denna förstärkta förmåga kom från kemiska förändringar i de svarta kolsotpartiklarna i aerosolen. Sotpartiklar har ansetts vara de iskärnor som frigörs vid bränsleförbränning och partiklarnas ytor blir mer oxiderade när de åldras. När sotpartiklarna oxiderade i atmosfären, kanske blev de mer hydrofila, öka deras iskärnbildningsförmåga, eftersom iskärnbildning involverar vattenmolekyler som bildas på ytan till ett iskristallembryo.

"Vi gjorde många experiment, och våra experiment visade att vår ursprungliga hypotes inte var rätt eftersom de bränslen som producerade mest sot vanligtvis hade de svagaste iskärnbildningsegenskaperna, eller inget som vi kunde mäta, " sa Sullivan. "Så det såg inte ut som att sot var förklaringen." Detta gav dem en kritisk ledtråd om att något annat än grafitiskt sot var ansvarigt för iskärnan de mätte.

Fortfarande försöker förklara varför aerosolens iskärnbildande egenskaper växte efter åldring, Sullivan blev nyfiken på askan som fanns kvar i pannan där de brände bränslet under sina experiment. Via röntgendiffraktion från atomerna som utgör askan, de fann att den aska som hade de starkaste iskärnbildningsegenskaperna också hade det mest kristallina materialet i sig. När de undersökte de små submikrona aerosolpartiklarna med elektron- och röntgenmikroskopi, de såg också mineraler i proverna som var de bästa iskärnämnena. Detta var ett nyckelfynd eftersom närvaron av kristallina mineraler är känd för att driva iskärnbildningsförmåga, men detta hade inte undersökts i både biomassabrännande aerosol och askan som är kvar.

Efter att ha samlat in autentiska biobränsleprover från olika nationella viltreservat, de genomförde fler experiment för att undersöka hur förändringar i det ursprungliga bränslet relaterar till skillnader i frysförmågan hos rökutsläppen. De kunde koppla produktionen av dessa nya mineraler från förbränning av biomassa till högre nivåer av mineralbildande element mätt i några av de ursprungliga bränslena. De kunde också definitivt utesluta svarta kolsotpartiklar som källan till iskärnämnena.

Den atmosfäriska kemigemenskapen hade inte fokuserat mycket på mineraler som produceras i biomassabrännande aerosol eftersom de antas vara från redan existerande jordpartiklar eller damm som hade landat på trädet eller växten och sedan återsuspenderats i atmosfären under skogsbränder. Men Sullivan och hans team fann att dessa mineraler faktiskt produceras från själva förbränningen. Om bränslet innehåller element som kisel, järn, aluminium, och kalcium, när den bränns, mineralinnehållande partiklar skapas. Högt gräsbränsle tenderar att producera mer iskärnbildande partiklar än träd eftersom de naturligt innehåller mer av de mineralbildande elementen i dem.

Sullivan ser detta som ett exempel på den vetenskapliga metoden som fungerar. Deras ursprungliga hypotes att sot var svaret stöddes av preliminära data och andra litteraturstudier, men deras experimentella data sa något helt annat. Så, de utvecklade olika experiment och analysmetoder för att fortsätta sin undersökning. Detta har varit ett femårigt projekt och det primära fokus för Sullivans National Science Foundation (NSF) Career Award.

"Våra resultat är ett helt annat perspektiv för atmosfärskemisamhället när det gäller källan till mineraler i biomassabrännande rök, " sa han. "De har hjälpt till att ta itu med långvariga osäkerheter angående frågorna om varför vissa biobränslen skapar iskärnbildande partiklar när de förbränns och andra inte, vilka är källorna till partiklarna, och hur kommer de att utvecklas när de rör sig genom atmosfären."