Solljuset som jorden tar emot är en blandad påse av våglängder som sträcker sig från ultraviolett till synligt till infrarött. Varje våglängd bär på inneboende energi som, om den utnyttjas effektivt, har stor potential för att underlätta solenergiproduktion och minska beroendet av icke-förnybara energikällor. Icke desto mindre möter befintliga tekniker för solenergiproduktion av väte begränsningar när det gäller att absorbera ljus över detta breda spektrum, särskilt misslyckas de med att utnyttja potentialen hos nära infraröd (NIR) ljusenergi som når jorden.
Ny forskning har identifierat att både Au och Cu7 S4 nanostrukturer uppvisar en distinkt optisk egenskap som kallas lokaliserad ytplasmonresonans (LSPR).
Den kan justeras exakt för att absorbera våglängder som spänner över det synliga till NIR-spektrumet. Ett team av forskare, ledda av docent Tso-Fu Mark Chang och lektor Chun-Yi Chen från Tokyo Institute of Technology, och professor Yung-Jung Hsu från National Yang Ming Chiao Tung University, tog denna möjlighet och utvecklade en innovativ Au@ Cu7 S4 yolk@shell nanokristall som kan producera väte när den utsätts för både synligt och NIR-ljus.
Deras resultat publiceras i Nature Communications .
"Vi insåg att bredspektrumdriven väteproduktion har tagit fart de senaste dagarna som en potentiell grön energikälla. Samtidigt såg vi att det inte fanns många tillgängliga alternativ för fotokatalysatorer för närvarande som kunde svara på NIR-bestrålning", säger vi. Dr Hsu och Dr Chang. "Så vi bestämde oss för att skapa en genom att kombinera två lovande nanostrukturer, det vill säga Au och Cu7 S4 , med skräddarsydda LSPR-funktioner."
Forskargruppen använde en jonbytesreaktion för syntesen av Au@Cu7 S4 nanokristaller, som sedan analyserades med hjälp av högupplöst transmissionselektronmikroskopi, röntgenabsorptionsspektroskopi och transientabsorptionsspektroskopi för att undersöka de strukturella och optiska egenskaperna.
Dessa undersökningar bekräftade att Au@Cu7 S4 har en yolk@shell nanostruktur utrustad med dubbla plasmoniska optiska egenskaper. Dessutom avslöjade ultrasnabb spektroskopi att Au@Cu7 S4 bibehöll långlivade laddningsseparationstillstånd när de utsätts för både synligt ljus och NIR-ljus, vilket framhäver dess potential för effektiv solenergiomvandling.
Forskargruppen upptäckte att yolk@shell nanostrukturerna som är inneboende i Au@Cu7 S4 nanokristaller förbättrade avsevärt sin fotokatalytiska förmåga.
"Det begränsade utrymmet i det ihåliga skalet förbättrade den molekylära diffusionskinetiken och förstärkte därigenom interaktionerna mellan reaktiva arter. Dessutom spelade rörligheten hos äggulapartiklarna en avgörande roll för att etablera en homogen reaktionsmiljö eftersom de kunde agitera reaktionslösningen effektivt. ", förklarar Dr Chen.
Följaktligen nådde denna innovativa fotokatalysator ett maximalt kvantutbyte på 9,4 % i det synliga området (500 nm) och uppnådde ett rekordstort kvantutbyte på 7,3 % i NIR-området (2200 nm) för väteproduktion. Distinkt, till skillnad från konventionella fotokatalytiska system, eliminerar detta nya tillvägagångssätt behovet av samkatalysatorer för att förbättra väteproduktionsreaktioner.
Sammantaget introducerar studien en hållbar fotokatalytisk plattform för generering av solbränsle som har enastående väteproduktionskapacitet och känslighet för ett brett spektrum av ljus. Den visar potentialen i att utnyttja LSPR-egenskaperna hos Au och Cu7 S4 för effektiv fångst av tidigare outnyttjad NIR-energi.
"Vi är optimistiska att våra fynd kommer att motivera ytterligare undersökningar av att justera LSPR-egenskaperna hos självdopade, icke-stökiometriska halvledare, i syfte att skapa fotokatalysatorer som är lyhörda över ett brett spektrum för en mängd olika soldrivna applikationer", avslutar Dr. Hsu och Dr. Chang.
Mer information: Chun-Wen Tsao et al, Dual-plasmonic Au@Cu7S4 yolk@shell nanokristaller för fotokatalytisk väteproduktion över synliga till nära infraröda spektralområden, Nature Communications (2024). DOI:10.1038/s41467-023-44664-3
Journalinformation: Nature Communications
Tillhandahålls av Tokyo Institute of Technology
