En forskargrupp ledd av prof. Xu Jie från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin har utvecklat en ytsurhets- och selektivitetsinställbar manganoxidkatalysator med hjälp av en ytmodifieringsteknik. Deras resultat publicerades i Naturkommunikation .

Ytegenskaper hos övergångsmetalloxider spelar en avgörande roll i deras katalytiska tillämpningar. Trots många rapporter som undersöker ytkemisorptionen av organiska molekyler på metalloxider, det är inte klart hur adsorption av organiska modifieringsmedel kan utnyttjas för att optimera de katalytiska egenskaperna hos metalloxider.

Forskarna använde enoliska acetylacetoner för att modifiera Lewis-syraegenskaperna på ytan hos manganoxidkatalysatorer. Detta möjliggjorde rationell kontroll av oxidationsselektiviteterna hos strukturellt olika arylmetylaminer så att de kunde byta från nitriler till iminer.

Den stabila modifieringen av acetylacetoner påverkade starkt redox-syra-samverkanskatalysen av MnOx genom att undertrycka Lewis-ytans surhet hos katalysatorerna. I den aeroba oxidationsreaktionen av bensylamin, använder omodifierad MnOx som katalysator, nitril erhölls med ett utbyte av 86,5%. I kontrast, MnOx modifierad av acetylacetoner producerade imin med ett utbyte av 90,6% under identiska betingelser.

Den aktuella studien visar ett exempel på en selektivitetsomkopplingsbar metalloxidkatalysator med en organisk omkopplare för att justera dess ytegenskaper. Detta kan bidra till framtida insikter om förhållandena mellan ytstruktur och aktivitet hos metalloxidkatalysatorer.