Kredit:Chinese Academy of Sciences
Katalytisk hydrogenering av koldioxid (CO 2 ) är ett grönt och hållbart sätt att syntetisera råvarukemikalier som metanol. Denna omvandlingsprocess är nyckeln till att förverkliga "metanolekonomin" eller skapa "flytande solsken, ' båda aspekterna av den cirkulära ekonomin. Nyligen genomförda studier avslöjade potentialen för en familj av metalloxider att katalysera denna reaktion. Dock, att ytterligare optimera deras katalytiska prestanda för industriella applikationer förblev en stor utmaning, mestadels på grund av svårigheterna relaterade till den rationella designen och kontrollerade syntesen av dessa katalysatorer.
Motiverad av en sådan utmaning, ett team gemensamt ledd av profs. Sun Yuhan, Gao Peng, och Li Shenggang vid Shanghai Advanced Research Institute (SARI) vid den kinesiska vetenskapsakademin, rapporterade ett framgångsrikt fall av teoristyrd rationell design av indiumoxid (In 2 O 3 ) katalysatorer för CO 2 hydrering till metanol med hög aktivitet och selektivitet. De nya resultaten publicerades i det senaste numret av Vetenskapens framsteg den 17 juni.
Att rationellt utforma In 2 O 3 -baserade nanokatalysatorer med gynnsam metanolsyntesprestanda, forskare utförde omfattande beräkningar av densitetsfunktionsteori (DFT) för att fastställa den katalytiska mekanismen för 2 O 3 katalysator under CO 2 hydrering till metanol och koldioxid genom att identifiera föredragna vägar. Beräkningsmodelleringen identifierade den sällan studerade{104} aspekten av hexagonal In 2 O 3 som den mest gynnsamma för metanolsyntes.
På grundval av denna teoretiska förutsägelse, flera experimentella metoder användes sedan för att syntetisera In 2 O 3 katalysatorer i olika faser med distinkta morfologier.
Schematisk illustration av den mest gynnsamma CO 2 hydreringsvägar på olika kubiska (c-In 2 O 3 ) och hexagonal indiumoxid (c-In 2 O 3 ) ytor. Kredit:SARI
Intressant, en av de fyra In 2 O 3 katalysatorer syntetiserade på detta sätt bekräftades huvudsakligen exponera de teoretiskt identifierade {104} aspekterna. Denna katalysator uppvisade också den bästa prestandan i termer av både aktivitet och selektivitet, bekräftar DFT-förutsägelsen. Metanolsyntesreaktionen som katalyseras av denna katalysator är gynnsam även vid den mycket höga temperaturen på 360 °C.
Rymd-tid-utbytet av metanol nådde 10,9 mmol/g/timme vid denna temperatur, som överträffade alla tidigare kända katalysatorer för denna reaktion, inklusive tidigare rapporterade In 2 O 3 -baserade katalysatorer och välkända Cu-baserade katalysatorer.
The In 2 O 3 katalysator som upptäckts i denna forskning är lovande som ett sätt att direkt omvandla CO 2 till metanol för industriella tillämpningar. Dessutom, upptäckten av denna In 2 O 3 katalysator kommer att främja vidareutvecklingen av oxid/zeolit bifunktionella katalysatorer för direkt CO 2 hydrering till olika C 2+ kolväten (lägre olefiner, bensin, aromater och så vidare) via metanolmellanprodukten. Lika viktigt, denna upptäckt belyser också beräkningsvetenskapens centrala roll för att hjälpa till att designa industriellt relevanta katalysatorer.
