Konstruerade heterostrukturer eller skiktade material gjorda av komplexa oxidmaterial är en rik källa till framväxande tekniska fenomen och tillämpningar. Materialforskare strävar efter att utveckla nya materialfunktioner genom att gränssnitta oxidperovskiter med substrat som innehåller olika kristallografiska egenskaper, i en mycket outforskad aveny. I en ny rapport, Camilo X. Quintela och en internationell grupp inom materialvetenskap, fysik och teknik i USA, Norge, Kina och Sydkorea föreslog en aldrig tidigare skådad riktning för materialdesign baserad på nitrid-antiperovskit- och oxidperovskitkristaller. I det här arbetet, de skiktade framgångsrikt två kristallina material som kallas perovskiter och antiperovskiter tillsammans, att skapa ett gränssnitt med unika elektriska egenskaper för applikationer i en ny klass av kvantmaterial.

Under experimenten, Quintela et al. utvecklat skarpa gränssnitt mellan nitrid-antiperovskiten betecknad Mn ₃ GaN och oxidperovskiter såsom (La _0,3 Sr _0,7 )(A _10,65 Ta _0,35 )O ₃ och strontiumtitanat (SrTiO ₃ ). Använd sedan spektroskopiska tekniker och första principberäkningar, de noterade en koherent gränssnittsmonoskikts sammansmältning mellan de två antistrukturerna och förmedlar överraskande antiperovskit/perovskite heterogränssnittet bortom teoretiska förutsägelser. Resultaten kommer att hjälpa till att utveckla spännande nya egenskaper vid gränssnittet för applikationer med ultralåg effekt inom spintronik, som transistorer, minneschip och lagringsenheter. Verket är nu publicerat i Vetenskapens framsteg .

Perovskit- och antiperovskitkristaller

Perovskitkristaller är vanligtvis oxider med positivt och negativt laddade joner med lovande optiska, magnetiska och elektriska egenskaper. I antiperovskiter vänds placeringen av de positivt och negativt laddade jonerna för att skapa en annan klass av material med andra egenskaper än perovskiter. Antiperovskitmaterial är intermetalliska material med perovskitkristallstruktur och precis som deras oxidperovskitmotsvarigheter visar de en mängd olika avstämbara fysikaliska egenskaper inklusive supraledning, ferromagnetism, magnetoresistans och topologiskt elektroniskt beteende. Bland sådana anti-perovskitmaterial, övergångsmetallbaserade nitridföreningar, betecknat M ₃ XN, där M är lika med övergångsmetall och X är lika med metalliska eller halvledande element, är särskilt intressanta, med hög känslighet för magnetfält, temperatur eller tryck. Sådana materialkänsligheter är resultatet av starka spin-gitter-kopplingsegenskaper hos M ₃ XN-föreningar, som kan ställas in eller manipuleras genom strain engineering. Dessutom, forskare har använt de fysikaliska egenskaperna hos ABO ₃ oxidperovskiter som externa triggers för att justera funktionaliteten hos antiperovskitmaterial. ABO ₃ föreningar är oöverträffade materialsystem för att samverka med M ₃ XN-nitrid antiperovskiter på grund av deras analoga strukturer, för att främja epitaxiell tillväxt (sammansättning av olika material till en enda film). För att utforska epitaxi på atomnivå, Quintela et al. undersökte gränsytstrukturen och kemin mellan nitrid antiperovskit och oxidperovskitmaterial.

Utveckla och karakterisera gränssnittet för nitrid antiperovskit/oxidperovskit

I detta arbete har Quintela et al. tillverkat en högkvalitativ Mn ₃ GaN-film på (La _0,3 Sr _0,7 )(A _10,65 Ta _0,35 )O ₃ (förkortat LSAT) och strontiumtitanat enkristallsubstrat som paradigm för M ₃ XN/ABO ₃ gränssnitt. Med hjälp av röntgendiffraktion (XRD), de karakteriserade strukturellt den 60 nm tjocka Mn ₃ GaN-film odlades på LSAT-substratet och övervakade den epitaxiella tillväxten och enfasstrukturen av filmerna med hjälp av reflekterande högenergielektrondiffraktion (RHEED). Resultaten visade filmens höga kristallina kvalitet och det orörda gränssnittet.

För att förstå strukturen och kemiska sammansättningen av Mn ₃ GaN/LSAT-gränssnitt, Quintela et al. kombinerad atomupplösningsskanningtransmissionselektronmikroskopi (STEM) med elektronenergiförlustspektroskopi (EELS) och energidispersiv röntgenspektroskopi (EDS). Den första gränssnittsbehandlingen Mn ₃ GaN monolager visade ett mönster av alternerande ljusa och mörka fläckar för att indikera sammansättning eller strukturell omkonfiguration vid gränssnittet. Med hjälp av simuleringar och strukturkemiska analyser, teamet visade övergångar från LSAT-substratet till Mn ₃ GaN-film medierad genom ett skarpt gränssnittsmonoskikt. För att bestämma atomstrukturen för detta gränssnittsmonoskikt, Quintela et al. utförde ytterligare STEM- och EDS-studier och visade ordningen av atomer i en tvådimensionell (2-D) periodisk struktur med rotationssymmetri.

Första principerna beräkningar

Teamet utförde första principberäkningar för att studera stabiliteten hos gränssnittsmodellen härledd från atomupplösningsexperiment. Med hjälp av simuleringar, de beräknade formationsenergierna för att testa stabiliteten och bekräftade att gränssnittsmodellen var energetiskt stabil. Extra arbete, dock, visade uppenbara diskrepanser mellan de experimentella och teoretiska studierna, som forskarna tillskrivs början av Mn ₃ GaN-tillväxt i närvaro av en energibarriär, där diskrepansen hindrade systemet från att slappna av från det lokala till det globala energiminimum. Quintela et al. undersökte denna hypotes ytterligare i sitt arbete. De kombinerade experimentella och teoretiska studierna visade hur gränssnittsmonoskiktet fungerade som en strukturell brygga mellan perovskitsubstratet och antiperovskitfilmen för att etablera heteroepitaxi mellan de icke-isostrukturella (olik kristallstruktur) materialen med olika kemisk sammansättning och bindning.

På det här sättet, Camilo X. Quintela och kollegor insåg en atomärt skarp överbryggande struktur som ett epitaxiellt gränssnitt mellan nitridantiperovskiter och oxidperovskiter för första gången. Arbetet utgör ett kritiskt steg för att utveckla en ny klass av epitaxiella heterostrukturer med användning av material med olika kristallokemiska egenskaper. Potentialen att konstruera nya heterogränssnitt ger en spännande lekplats för att manipulera fysikaliska egenskaper för gränssnitt och etablera nya materiatillstånd. På grund av den breda kvantpotentialen hos dessa material, som inkluderar anti-ferromagnetisk spintronik, den rationella utformningen av epitaxiella heterostrukturer av antiperovskiter och perovskiter är av stor betydelse för egenskapsinställning och funktionell enhetsdesign. Teamet föreställer sig att denna strategi kommer att öppna ett nytt och spännande kapitel för materialdesign och ingenjörskonst.

© 2020 Science X Network