Grafiskt abstrakt. Kredit:Environmental Science &Technology (2022). DOI:10.1021/acs.est.1c08666
En forskargrupp ledd av prof. Cao Hongbin från Institute of Process Engineering (IPE) vid den kinesiska vetenskapsakademin har avslöjat den katalytiska reaktionsmekanismen för O3 aktivering och singlettsyre ( 1 O2 ) generering på N-dopade defekta nanokolväten.
Detta arbete publicerades i Environmental Science &Technology den 26 maj.
Katalytisk ozonering är lovande för vattenrening på grund av dess utmärkta prestanda vid minskning av föroreningar, som i allmänhet är beroende av effektiv omvandling av O3 till reaktiva syrearter. Reaktionsmekanismen för katalytisk ozonering är dock fortfarande oklar.
I den här studien valde forskarna åtta representativa konfigurationer av N-dopade defekta nanokolväten (N-DNC) och 10 aktiva platser, och kartlade systematiskt O3 nedbrytningsprocesser på dessa aktiva platser genom beräkningar av densitetsfunktionsteori (DFT).
De fann att O3 kan sönderdelas till en adsorberad atomär syreart (Oads ) och en 3 O2 på de aktiva webbplatserna. Oannonserna kan inte bara fungera som en initiator för att generera reaktiva syreämnen, utan också direkt angripa organiska ämnen på partiella platser.
På N-platsen och C-platsen för N4 V2 system (quadri-pyridinic N med två vakanser) och pyridinic N-stället vid kanten, O3 kan aktiveras till 1 O2 förutom 3 O2 . N4 V2 Systemet förutspås ha den bästa aktiviteten bland de N-DNC som studerats, säger Dr Yu Guangfei från IPE.
Dessutom, baserat på DFT-resultaten, användes maskininlärningsmodellerna för att korrelera O3 aktiveringsaktivitet med de lokala och globala egenskaperna hos katalysatorytorna. Bland flera modeller presterade XGBoost bäst, med den komprimerade dubbla deskriptorn som den viktigaste funktionen.
"Det här bidraget ger inte bara insikter i den molekylära mekanismen för katalytisk ozoneringsprocessen på N-DNCs, utan visar också kraften i att kombinera DFT-beräkningen med maskininlärning för att förutsäga katalytisk prestanda hos nya material", säger professor Xie Yongbing från IPE. "Detta tillvägagångssätt kan utvidgas till att söka efter och designa effektiva katalysatorer för miljö- och andra tillämpningar." + Utforska vidare
