Forskare från Hefei Institutes of Physical Science vid den kinesiska vetenskapsakademin har syntetiserat en syrekoordinerad Fe-enkelatom- och atomklusterkatalysator som uppvisar överlägsen elektrokatalytisk prestanda för väteperoxid (H2 O2 ) produktion och uppgradering av biomassa. Forskningen publiceras i Angewandte Chemie International Edition .
H2 O2 är en mycket använd kemikalie med tillämpningar inom olika områden som miljö, energi och hälsovård. Även om den traditionellt produceras genom energikrävande processer, erbjuder elektrokatalytisk syntes en mer miljövänlig och effektiv metod med vatten och syre.
Detta tillvägagångssätt kräver dock avancerade elektrokatalysatorer för högutbyte och selektiv H2 O2 produktion, och ytterligare uppmärksamhet behövs för att använda den genererade H2 O2 , speciellt i elektrokemiska organiska oxidationsprocesser. Detta erbjuder betydande potential för mervärdestillämpningar utöver miljösanering.
För denna studie använde forskarna bakteriell cellulosa som en adsorptionsregulator och kolkälla i kombination med en flerstegsmetod som involverar våtkemisk impregnering, pyrolys och syraetsningsprocesser för att skapa en katalysator som kallas FeSAs/ACs-bakteriellt cellulosahärlett kol ( BCC), bestående av syrekoordinerade Fe-enkelatomer (SA) och atomkluster (AC).
Förekomsten av både Fe SA och kluster bekräftades med hjälp av avancerade avbildningstekniker såsom aberrationskorrigerad sveptransmissionselektronmikroskopi. Atomstrukturen för Fe bestämdes också genom absorptionsspektroskopi med röntgenfinstruktur och röntgenfotoelektronspektroskopi.
Denna katalysator visade utmärkt elektrokatalytisk prestanda och selektivitet för 2-elektron syrereduktionsreaktionen (2e – ORR) under alkaliska förhållanden. Ytterligare H-cellsexperiment bekräftade ackumuleringen av H2 O2 i elektrolyten.
Forskarna kopplade ihop det in situ genererade H2 O2 med elektro-Fenton-processen med etylenglykol som reaktant och surgjort 0,1 M Na2 SO4 som elektrolyten. Detta resulterade i en hög hastighet av etylenglykolomvandling och hög selektivitet för myrsyra, vilket visar att elektro-Fenton-processen har potential att förbättra biomassa-härledda råvaror genom oxidativ uppgradering.
De utvecklade också en trefasflödescell baserad på gasdiffusionselektroden för att ytterligare förbättra H2 O2 avkastning.
Densitetsfunktionella teorianalyser visade att de faktiska katalytiskt aktiva platserna i 2e – ORR-processen var Fe-klustren, och den elektroniska interaktionen mellan Fe-enkla atomer och Fe-kluster kunde avsevärt förbättra den elektrokatalytiska prestandan mot 2e – ORR.
Detta arbete kommer att vara till hjälp för design och utveckling av elektrokatalysatorer på atomnivå för högeffektiv 2e – ORR till H2 O2 och uppgradering av biomassa.
Mer information: Hui Xu et al, Atomically Dispersed Iron Regulating Electronic Structure of Iron Atom Clusters for Electrocatalytic H2O2 Production and Biomass Uppgradering, Angewandte Chemie International Edition (2023). DOI:10.1002/anie.202314414
Journalinformation: Angewandte Chemie International Edition
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences
