En tippbils värde av plast tömmer i havet varje minut. Över hela världen, mänskligheten producerar över 300 miljoner ton plast varje år, varav många förutspås pågå i århundraden till årtusenden och förorenar både vatten- och markmiljöer. PET -plast, kort för polyetylentereftalat, är den fjärde mest producerade plasten och används för att göra saker som dryckesflaskor och mattor, det senare återvinns i huvudsak inte. Vissa forskare hoppas kunna ändra det, med hjälp av superdatorer för att konstruera ett enzym som bryter ner PET. De säger att det är ett steg på en lång väg mot återvinning av PET och annan plast till kommersiellt värdefulla material i industriell skala.

"Vi går helst från en plats där plast är svårt att återvinna till en plats där vi använder naturen och miljontals år av utveckling för att styra saker på ett sätt som gör plast lätt att återvinna, "sade Lee Woodcock, docent i kemi vid University of South Florida. Woodcock var medförfattare till en studie som studerade strukturen hos ett enzym för att bryta ned PET och publicerades i mars 2018 i Förfaranden från National Academy of Sciences .

Studien bygger på en upptäckt 2016 av Yoshida et al. av en bakterie, Ideonella sakaiensis 201-F6, som livnär sig på PET -plast som källa till kol och energi. De PNAS studieförfattare fokuserade på bakteriens plastnedbrytande enzym, kallas PETase. Teammedlemmar vid University of Portsmouth, ledd av professor John McGeehan, använde röntgenkristallografi vid Diamond Light Source i Storbritannien för att lösa den högupplösta kristallstrukturen hos PETase.

"Vi använde sedan datasimuleringar för att förstå hur en polymer ligand som PET skulle kunna binda till enzymet, "säger studieförfattaren Gregg Beckham, en senior forskare och gruppledare vid US National Renewable Energy Laboratory (NREL). "Vi utförde också experimentellt arbete för att visa att PETasen kan bryta ner vatten- eller läskflaskor, industriellt relevanta PET -filmer, och en annan plast, polyetylenfuranoat. "

Efter att ha gjort detta arbete med strukturen och funktionen av PETase -enzymet, författarna försökte sedan förstå dess utveckling och leta efter ett liknande enzym, en familj av cutinaser, som bryter ner det vaxartade polymer -cutinet som finns på växternas yta.

"Vi utvecklade hypotesen att om vi gör PETase -enzymet mer som ett cutinas, då borde vi göra enzymet värre. När vi gjorde detta arbete, Faktum är att vi gjorde enzymet något bättre genom att göra det, "Sa Woodcock.

"Det var otroligt förvånande för oss, "Förklarade Beckham." När vi gjorde det mer cutinasliknande, enzymet förbättrades blygsamt. Det är faktiskt en av de viktigaste aspekterna på var beräkningen kom in, eftersom det tillät oss att i huvudsak förutsäga eller föreslå aromatisk-aromatiska interaktioner i enzymet med den aromatiska polyester-PET kan potentiellt vara ansvariga för dess förbättrade aktivitet. Men det var ganska överraskande för oss, "Sa Beckham.

Superdatorer tillät dem att ta itu med tuffa vetenskapliga frågor om PETase, såsom detaljerna om hur det interagerar på en molekylär skala bunden till ett substrat, något utanför ramen för vad som kan bestämmas genom att känna till dess kristallstruktur.

Forskarna tog fördel av denna studie av beräkningsresurser för XSEDE, Extreme Science and Engineering Discovery Environment, finansierad av National Science Foundation.

"Att ha tillgång till XSEDE-resurser öppnar verkligen möjligheten att kunna modellera och kunna studera vilken typ av storskalig konformation eller till och med lokal, små strukturella förändringar sker som en funktion av både bindning till substratet och, dessutom, vilka strukturella förändringar är de stora eller lokala, småskaliga strukturförändringar som uppstår i enzymet efter att vi gjort mutationerna. Det var en stor del av det vi tittade på, "Sa Woodcock.

Woodcock förklarade att de simulerade enzymets långa tidsskalor med hjälp av Chemistry at Harvard Macromolecular Mechanics (CHARMM) kraftfält och programmerade sig själva, samt Nanoscale Molecular Dynamics (NAMD) programvara.

XSEDE tilldelade Gregg Beckham -tilldelningar på Stampede1 och Stampede2 -systemen vid Texas Advanced Computing Center (TACC) och på Comet -systemet i San Diego Supercomputer Center (SDSC).

"Vår erfarenhet hittills på Stampede2 har varit helt underbar, "Sa Beckham." För alla koder där som vi använder, det har varit en fantastisk maskin. Vi kommer snabbt igenom köerna. Vi producerar mycket bra vetenskap över hela spektrumet av vad våra grupper tillsammans gör tillsammans med Stampede2 just nu. Säkert, för forskning om det plastnedbrytande enzymet, Vi använder det för manuskript och studier framöver om samma ämne. "

"En trevlig sak om Comet, "Woodcock sa, "är det du har, för jobb som du behöver klara av på ett högt sätt, SDSC har en delad kö, vilket gör att du kan skicka in mycket mindre jobb men gör det på ett mycket högt genomströmningssätt, eftersom de kan dela kärnor på noder på Comet. Detta var särskilt till hjälp. "

Båda forskarna var överens om att beräkning hjälper till att göra vetenskapliga upptäckter. "Experimentister och beräkningsvetenskapsmän arbetar hand i hand allt oftare, "Sa Woodcock." Och utan tillgång till resurser som detta, detta skulle verkligen ta oss ett steg tillbaka, eller flera steg tillbaka i att producera de högsta nivåerna av vetenskap och verkligen kunna ta itu med världens mest utmanande problem, vilket är vad vi gjorde i just den här studien, gjort genom att samarbeta med experimentella grupper på högsta nivå som våra samarbetspartners i Storbritannien och med oss ​​här i USA. "

Beckham sa att deras arbete just har börjat med enzymer som rensar upp plastföroreningar. "Vi har precis börjat förstå hur detta enzym har utvecklats, "Beckham sa. Han vill använda beräkning för att dra fördel av stora databaser med genomik och metagenomik på enzymer för att hitta nålarna i höstacken som kan bryta ned plast.

"Det andra vi också är intresserade av, "Sa Beckham, "är om vi kan göra detta vid mycket högre temperatur, som skulle kunna påskynda nedbrytningen av PET och få oss till områden som potentiellt kan vara industriellt relevanta när det gäller att använda ett enzym för att bryta ner PET och sedan omvandla det till material med högre värde, vilket kan stimulera högre återvinningsgrader, särskilt i utvecklingsländerna där mycket plastavfall går ut i havet. "

Lee Woodcock ser nya beräkningstekniker som en spelväxlare i modellering av icke-drogliknande kraftfält som hanterar polymerinteraktioner mer realistiskt än CHARMM och NAMD kan idag. "Jag arbetar med kollegor på NREL för att se till att vi kan förbättra kraftfälten mycket snabbt, så att om någon kommer in och säger att vi måste titta på denna polymer nästa, Vi har förtroende för att vi kan ta fram en modelleringsstrategi på mycket kort tid för att få en snabb vändning när vi måste modellera många olika polymerer.

Forskarna hoppas att deras arbete en dag kommer att göra världen utanför labbet till en bättre plats. "Att förstå hur vi bättre kan designa processer för att återvinna plast och återvinna dem är ett fruktansvärt globalt problem och det är något som det vetenskapliga och tekniska samhället måste hitta lösningar på, "Sa Beckham.

Studien, "Karakterisering och konstruktion av ett plastnedbrytande aromatiskt polyesteras, "publicerades i mars 2018 i Förfaranden från National Academy of Sciences . Författarna är Harry P. Austin, Mark D.Allen, Alan W. Thorne, John E. McGeehan från University of Portsmouth; Bryon S. Donohoe, Rodrigo L. Silveira, Michael F. Crowley, Antonella Amore, Nicholas A.Rorrer, Graham Dominic, William E. Michener, Christopher W. Johnson, Gregg T. Beckham från National Renewable Energy Laboratory; Fiona L. Kearns, Benjamin C. Pollard, H. Lee Woodcock från University of South Florida; Munir S. Skaf vid University of Campinas; Ramona Duman, Kamel El Omari, Vitaliy Mykhaylyk, Armin Wagner från Diamond Light Source, Harwell Science and Innovation Campus. Det nationella forsknings- och utvecklingsprogrammet för förnybar energilaboratorium finansierade studien, med datortid från Extreme Science and Engineering Discovery Environment (XSEDE) tilldelning MCB-090159.